神仙指
AtomicEnergyScienceandTechnology
Vol.36,No.2Mar.2002
先进核
顾忠茂,()
摘要:2嬗变领域研究进展和技术发展趋势关键词:;后处理;离2
中图分类号:TL249 文献标识码:A 文
RecentDevelopmentsinStudiesofAdvancedNuclearFuelCycleSystem
GUZhong2mao,YEGuo2an
(DepartmentofRadiochemistry,ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China)
Abstract:Theconceptofadvancednuclearfuelcyclesystemisintroduced.Therecentprogressandthedevelopmenttrendsofthestudiesonspentfuelreprocessingandpartition2ing2transmutationaredescribed.
Keywords:advancednuclearfuelcyclesystem;reprocessing;partitioning2transmutation
目前,全世界核发电能力为350GW,产生的乏燃料约10500t,累计存量达到130000t。乏燃料中有大量的U、Pu、次量锕系元素(MA)和裂变物(FP),其中的
域,尤其是分离2嬗变方面所取得的主要进
1 先进
目前,国
(once2throughcycle)和“一次通过”“后理燃(reprocessingfuelcycle)。料循
所谓“一次
物直接进行地质处置。由于乏料中包含了所有放性核素,要在处置过程中衰减到低于天然铀的放射性水平,将需要10年以上。所以“,一次通过”方式对环境安的长期
元素(如Pu、Np、Am和Cm等)和长寿裂变产物(LLFP)构成了对地球物和人类环境主要的长放射性危害。这一问题如不能妥善解,则将约核能的持续发
近年来,国际正在积极展先进燃料循环体系或洁净核能体系的研究,其目标是降低核生产成
提高核电生产体系经济性;少废物产生量,促成生态谐;充分利用铀资源;确保核不扩散。本文将绍近年来这
收稿日期:2001201213;修回日期:2001207220
),男,江苏阴人,
第2期 顾
“后处理燃料循环”方式是通过后处理将燃料的U和Pu提取出来进行再循,充分利用铀资源。后处理所产生的高放废液(HLLW)玻璃固化后进行质处置。由于玻璃固化废物中含有所有的MAFP,其长期放射性危害依然存在(图1曲线2)。如果将MA和LLFP从HLLW分离出来,所制得的玻璃固化废物
103a左右后,其放射性毒即可降至天然铀矿平。如果将分离出的和LLFP素,(13。同时,嬗变,从而进一步提高铀资源利用率。MA和LLFP的分离2嬗变方案对“后处燃料循环”体系的延
(advanced在此基础上,将形成“先进燃料循
fuelcycle)体系。
能生产经济性、佳的环境安全性以及更强的防核扩散能
为此,今后的燃料循环过程将进一步简化。例,满足堆燃料环要求的前提下,水法后处理可开“一环”Purex流程,钚产品对FP的去污因子可降至103,降低1/23,,。后,相应燃料元件的制备程必须实现远距离操作,由此导致的费用上升可以通过简化燃料件制备艺得以补偿。燃料循环过程中产生的Pu、MA和LLFP,将在快堆或ADS中燃烧或嬗,以减其长期放射危害,保证环境全,并利用燃烧过程中释放的能
“先进燃料循环”可以通过下述途实:1)运行现有的热堆核厂其相关的燃料循环设施(包括后处),实现U和Pu的再循;2)从乏燃料中除了分离U和Pu,一步分离出MA和LLFP,将其制成燃料或靶件,用快堆或ADS进行嬗变。日本将这种燃料
(doublestratafuel方式称为“双重燃料循
cycle)。需要指出的是,管“先进燃料循环”体系大消除了长寿命核素的放射性危害,最终仍不可避免地会生需要地质处置的废物。图2表示“先进核燃料循环”体系的概念。由图可见,分离2嬗是“先进燃循环”体系的重要组成部
图1 不同料循环方式下核废物长期放射性
Fig.1 Long2termradioactiveriskofdifferentnuclearfuelcycles
1———乏燃料接处置;2———回收9915%铀和
3———
2 分离研究进展
有关分离2嬗变的探索性研究始于70年
代,但围绕这研究,一直存在相当大的争议。
80年代末和90年代初法国和日本分提出SPIN(separation2incineration)计算和OMEGA(optionsmakingextragainsfromac2tinides)计划以后,分离2嬗变研究在全世界重新得到重视,并取了较大展。211 水法后处理流程改进
“先进燃料循环”体系不要求从乏燃料中U和Pu,而且要求分离所有的MA和LLFP。针对上述要求,国目前主要的技术路线是改进现有的Purex流程,使之与后续
“先进燃料循环”体系是对现有核能产及其料环体系的进一步发展,它是现有热堆料循环与将来的快堆或加速器驱动系统(accelerator2drivensystem,ADS)燃料循环的结合。随着快和ADS燃料循环的逐步引入,今后的先进后处理技术将同时处理热堆和快堆燃料及嬗变靶,实现U、Pu的闭路循环和MA的嬗
与现有的燃料循环体相比,先进燃料循环体系应具有更高的铀资源利用、更好
162
原子能
图2
Fig.2 Conceptofadvancednuclearfuelcycle
HLLW中分离MA的流程更好接,即所谓(reprocessing2partitioning)方案。“后处理2分
也有一些学者,从U、Pu、MA和LLFP全分离角度出发,试图推出全新的一体分离流
目前,国际上对常规Purex流程的改进,主要是在分离U、Pu的础上,
Np和Tc等的分,改进并加强对14C和129I气体排的控
日本JNC研了用无试剂从Purex流程中提取Np的方法[4]:在首端解中维
当酸度(516mol/L)情况下延长保温时间(100℃),使部分Pu以Pu(Ⅵ)的形态存
依)将Np氧
)的定量萃
后用羧酸络剂洗下。为了避免Tc的干
在U/Pu分之前,用
)还原为Pu(Ⅲ)和Np(Ⅴ)而与U分离,Np(Ⅵ
Np进入Pu产品后,可以制备MOX燃料。羟
)那
),Np不会进
日本JAER1将其发的先进Purex流程称为PARC(partitioningconundrumkey)流。报告[6]中介绍了Np的走向控方法。经向溶解槽和调料
),实现U、将Np氧化到Np(ⅥPu、NpTc的萃取。为确保Np定量萃取,在萃取段再)。
)产品,丁醛选择性还原反萃Np,得
)将Np氧化为Np(Ⅵ)后与U和Pu共V(Ⅴ
萃,该法可能存在
溶解器
上述
硝酸羟胺(HAN),将Np(Ⅵ)
英国BNFL与俄罗斯镭研究所
发“一循环”Purex流程。它包括两种设计方。1)
)被
第2 顾忠茂等:
案,其优点是只需对成的Purex工艺加调整即可实现,在现有商用后处理厂近,设从HLLW中分离MA的工厂,就能实现核的全分离。所以,该方案投资费用较低,目前各大都沿着这一思路开
卡尔
HLLW进了热验证。该流程提取效较,
4)DIAMEX2SESAME流程[15,16]流由国CEA于80,采
)氧化学氧化2萃
)后其萃取,从而
离。
在上述4个流中,国际上公认较好流程是DIAMEX流程和TRUEX流程[3,7]。德国超铀
料液进行了几个典型分离流程的热验[17]。实验结果表明,对从Purex流程高放废液共萃MA和镧系,双酰胺是最好的剂,它仅不需调,因只C、H、O、N而可彻底焚烧。对于An(Ⅲ)Ln(Ⅲ)之间的分离,BTP(双三吡啶)是最好的萃取剂,其离系数,且不需对料液调酸,在连续逆流
总之,从HLLW中离MA的工作,国仍处于实验室研究阶段,An/Ln分离处于探索性研究阶段。实现工业应用至少还需要10a以上的努力。首先,必须筛选或研究出最佳工艺方案,在基础上,进行放大实验,并用真实料加以验证。在An/Ln分离面,继续寻找高分离方法。研究工作的个要方面是尽减少二次废物的产生,这就求尽量采用无盐试剂。213 干法后处理目前,动力堆燃料燃耗33～45GWd/t,今后,核燃料的燃耗将进一步加深,快堆燃料的耗将达150GWd/t以上。核燃料循环的经济性希望短乏料的冷却时间,将致待处理的乏燃料的辐射极强,从而有机溶剂为萃取剂的法后理难以胜任。于是,30多年前各国曾争相研的干法后处理又成为一个颇活跃的研究领域。目前,正在
如前所述,在进的Purex流程中Np的走向控制以到定程度的解决。而对于
)n()Ln(Ⅲ
高量,An(Ⅲ)与含量
自70年以来,各国开发从HLLW分
1)TRUEX流程[9]
该流程由国于70年代开发功,
)和Ln(Ⅲ),故可
相衔
胺甲基磷酸酯(CMP),后改为酰胺甲氧化磷(CMPO),从015～610mol/LHNO3介质中)。中
自80年代起,采用
得了较好提取MA的结果。早期采用剂
2)DIDPA2TALSPEAK流程[12]
DIDPA流程是日本JAER1于70年代提出的,采用二异癸基磷(DIDPA)作萃取剂。首先TBP萃取HLLW中残留的U和Pu,再将HLLW用甲脱至015mol/LHNO3,用DIDPA萃取Am2Cm和Ln,最后引入TALS2PEAK程(萃取剂仍为DIDPA),实现(Am2Cm)/Ln分离。该流程的缺点脱硝过程易导致金属离
3)TRPO2Cyanex301流程[13,14]
TRPO流程由清大学于80年代提出,采用一混合三烷基(C6～C8)化磷作萃取剂,以煤油作稀释,可从≤110mol/L的硝溶
164原子能科学技术 第36卷
干法处理研究的国
本[19,20]、法国[21]、印度[22]和韩国[23]。
与水法后处理相比,法后处理的优点是:1)采用的无机介质具有良好的耐高和耐照性;2)工艺流程简单,设备结构紧,具有良好的经济性;3)试剂循环使,废产生量少;4)Pu
燃料循环的侯选技,料取代,,必须采用干法技。,,元件的强照要整过程必须实现远距离操作;需严格控制气氛,以防水解和沉淀
目前,大多数国在干法后处方面尚处于实验室究阶段,只有美国[24]已完成实验室规模(50g重金属)和工程规模(10kg重金属)模拟实验,正在着手准备中规模(约100kg金)的热实验。在美国的加速器动废物嬗计划中[25],核分离的首选方案是水法2干法过程,第二方案是干过程。可见,干法处理是确定要采用的方法。日本年来此领域的研究十分活跃,自1995年来,日本平行推水2干法后处理研究,在充分积累实验数据的础上,将于2005年左右,全面评估水
日本JNC已制定了项系统性研究计划[8],研究含MA的MOX燃料的制技术,并检其辐照性能。已研究了两种Np2燃料棒的制备方法———颗粒填充法振动充法,在JNC东海实验室用颗
在瑞士PSI。
γ
施GF)()和FMF中均,预
4 嬗变研究进展
嬗变是核素在中照射下发生的核换过程,目的是使长核素转变成短寿命或稳定核素,从而消除长寿命核素的期放射性危害,并利用嬗变所释放的能量。嬗变反应以是裂变反应,也可以是中子俘反应。可提供中子源的嬗设包括热中子堆、快中子堆和ADS。较统地进行变研究的主要国家为法、日本、俄罗斯和美国。法国研究了压水堆和快堆嬗变MALLFP的可行性,并将在2004年之前,利用堆(PHENIX)进行嬗变的实验研究。在ADS研究方面,国于2002年定术方案,2006年完成可行性究,并开始建造设。日JNC的嬗变研究以快堆为主,已研究MA和LLFP在快堆中的装料方式,测定了MA
U的裂变截面比。JNC还制定了一项系统性计划,研究含MA的MOX元件制备法及辐照行[8]。俄罗斯除了在快堆方面的验之外,在ADS所需的某些关键技术,如Pb/Bi共熔体技术,处于世界领先
技术被称为加速器废物嬗变(acceleratortrans2mutationofwaste,ATW)。美国ATW研已开展9年,处于国际领先地位[27]。其它家,如德国、瑞典、捷克、意大、西班牙和韩国,在极开嬗变研究,我国在丁大钊院士的倡导下,正在
迄今,有些国家MA和LLFP嬗变研究方,已进行了大量理分析作,也进行了一些实验工
3
今后快堆可能用的氮化物燃料中,Pu和MA的容更,有利于它们在快堆中的燃烧。日本准备开展
对于加速器驱动嬗变装置,美国准备采用金属料,因为金属导性能,也利于辐照燃料的干法理。金属燃料将采用钢包壳,料组
在分离2嬗变环中,含MA或LLFP的燃料元件或件制是重要环节,由于所作的材料放射性毒性高、
第2 顾忠茂等:
Cm,所以,分离流
2)LLFP的嬗变
热中子堆、快中子堆和ADS嬗
1)次锕系的嬗变
经一次循环,Np的嬗变为40%～50%,其结是减少了237Np长期放射性危害,但产生毒的238Pu;经一次循环,Am的嬗变率为73%,生了以中长寿命毒物238Pu和240Pu为混合素。Cm在LWR中辐照,将会产生一系列
Cm的寿命不长,Cm100a,日本对LLFP在快堆的嬗变做了大量可行性研究,参数评估计算表明[8],99Tc和129I的嬗变率每年分别可达到10%和512%。法国将于2000～2004年间,在PHEN堆上进行TcI,并于告MA时,因芯反应性提高而使堆安全性下降,所以,快堆中加入MA的量一般不能超过燃料总量的215%。在ADS中嬗变MA,由加速器所驱动的次界装置确了良的安全性。如前所述,在快堆嬗变过程中,新的MA的产生而致期的An消长平衡,而在ADS变MA时,由于变份极高,几乎不产生新的更重的MA。研
ADS在安全和长期稳定运行方面尚存在
件中。
2)I和129
I和99Tc在LWR中辐照,可分别转化成
稳定同位素130Xe和100Ru。于I和Tc子俘截面很小,嬗变过程十分缓慢,半嬗变期在几
由于在LWR中的嬗变以热子俘获为主,MA在嬗变程中产生新的MA,这新生MA(如244Cm)高毒使得多循环几乎无法操作;对于LLFP,由于其中子获截面太低,嬗变所需时间很长。所以,热中子照嬗变率很低,只有利用快中子照,提高裂变份额,
用Pu做燃料的中子堆在嬗变MA的同时,一分Pu将通过中俘产生的MA,所以,在快堆中,相当长时间内存在MA的消长
1)次锕系的嬗当燃耗为120GWd/t时,Np快堆中的嬗变率达60%,但其中的裂变率仅为27%左右,中子俘获率达30%以上;燃耗提高150～250GWd/t,嬗变率可进一步提高。但显著提高嬗率,则必须进行Np的次循环。据估计,经过5次循环,Np的嬗变率可达90%[7]。当燃耗为120GWd/t时,Am在快堆中嬗变率达45%,其中裂变仅为18%。如果将Am2Cm靶件置于ZrH2或CaH2慢化堆外围,则可以一直辐照到包壳所能承受的极限,经10～15a辐照,Am的嬗变可达90%～98%[7]。由于Am的嬗变产物中有
许多问题。该技术向实用的道路仍然很长,开发ADS耗资巨大。为ADS究方面处于领先地位的美国,最近认为,ATW(ADS)的望与
(Roadmap2源部(DOE)提一
年秋,DOE在向会提交的ATW发展战略报告[30]中指出:导致终建一套接近工业规模的ATW型装置的研究发展工作将大约
议开
必须指出,不是快堆还是ADS,都不消灭而只能减MA和LLFP。所以,地质处库仍然是不可避免的,只
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材
TopicsinElectronDiffractionand
MicroscopyofMaterials
编者:P.B.Hirsch。1999年物理学会出版。
本书阅读象为从事材料科学、冶金与
2)电子显法弱束技术的应;3)束
法;5)用快中子测原子键,介绍了相稳定性;6)空间可分辨价失光;7)分子成像的可能性;8)应
摘自
核燃料循环
我
摘要：对我国源现状、能源供应存在的题及面临的严峻减排任务进行了分析，认大力发展核电是我国现阶段的必然选。中国现阶段核燃料循环战略的选择应该保能源独立为出发点，围尽可能囤积铀资源的目，综合考虑环境及安全因素，选取一次通环与部分后处理的战略。针对我国提出的核能发规划，并依据合理的假设，对核循环进行计，研究了2010-2030年间，电需的铀资源，分离功，卸出
1 大力发展核电是中国的必然选择
中国现阶段的能源结已经不能满足于国发展的需要。长期以来，我源消费主要以煤炭为主，2009年煤炭占一次能源消费的75%。煤炭为主的能源结构造成环境的严重污染，SO2和CO2的排都占世界第一位，煤炭的开采破坏当地的态环境。同时煤炭资源布不，产主要集中在西，而消费主要集中在东南沿，每煤炭运输占路货运量的40%[1]，造了交通运输的紧张。全球CO2的排放对气候产生了影响，几乎所有的家认同如果不进行C排放的限制，全球气候将极有可能巨变，因减排是一全球性目标。如果实现在21世纪中达到中等发展国家水平的展目，一次能源消费突增54亿吨标准煤，大约是2007的2。因此，为满足经济、态、境、人文的可持续发展，实现CO2的减排目标，立低碳型社会，就必须对能源构进行调整，大力发展替代煤
在能源消费结中，除煤炭之外还有油气资，水能资源、可再生能源和核能。我国一个缺油国家，已成为全球第二大石油口国。国际油价起伏波动会对社会与经济成响，同时严重威胁国家安全。国的水资源丰富，水电的理论可开发资源达6.94亿KW，济可开发资源4.02亿KW，居世界第一位[1]。但是由于受到工业布局和交条的限制，、云南地区的部分水利资源无法开发，因而
据估算，我国陆地上可开利用的风能大约2.5亿KW，海上可利用风能约7.5亿KW，10KW[2]。我国的生物质能分布广泛，农业、林的剩余物可用于能源用途，折合约6亿吨标准。全陆地表面每年接受的太阳
出建议，在25平方千米的沙漠地区建立能基地，仅以15%光转化率来计算，将能年提
我国的“十一”规划纲要指出要积极推进核建设。核能是先进的能源技术，是清洁能源，排放二氧化硫、烟尘、氮氧化物和二氧化。而且核发电机组具有较的可靠性，能量密度，燃料成本影小。以核电替代煤电，电力行业减排有害污物的有效途径，对于促进经济社会发展与资源相协调，实现可持续发展，具有重要意义。核电是高技密集产业，发展核电有利于推动我产技术进步，促进业结构优化升级。同时核技术是典型的军两技术，发展核电也能促进我国核
世界上很多发国家都形成大规模的核能产，确定了将核能作为基础能源的发展方向。2004年，核电占全国发电量的比例分别，美国20%、法国77.7%、日本25%、韩40%、国32%、俄罗15.6%[2]。由于风能太阳能更多的受地域与天气等外在因素限制，能天天吹，太阳也有落山的时候，加之太阳能发电的术不成熟，成本偏高，与核能相比，作基础能源有势。根据核电大国核能发展的经验，为缓我现阶段能源供应与环境、经济的
2 中国燃料循环战略的选择
核大国对于选择何核燃料循环战略并没有达成一致，而是基于各自的研结和国选择了适合本国核能发展的燃料环战略。美国、瑞典等国家选择一次过战略，而法国、
美国选择一通过战略的理由主有三点：经
法国、日选择再循环战略的理由也3
对于一次通过循环与循环并没有绝对的好与坏，选择何种环战略必须本国的情及济可受能力而定。中国应该制定符合自的循环战略，不一定局限于他国的选。中的燃料循环战略应该灵活，我的
（1）国在制定核燃料循环时
术路线。我认当今中国应当大量囤积可铀资源，尤其在铀将作为未来很长一段时的能源的情景下，不仅备国防需要，要备能源之用。铀相对而言是一种稀缺而高质的能源，尤其对中国而，在能源机即将到来的年，决定国家命运的必定是能源。我国经济取得巨大成就，外汇储备有2万多亿美金。为了济增长，污染了环境，破坏了生，现在是回环、生态的时候了。拿着国人的血汗钱美贬值的国债，不如进行“干
（2）现阶核燃料循环战略的取应该围加
（3）中国在未来几十年内应选择一次通过核燃料循环+部分后处理的战略，这同国、日本和法国的循环战略同的。目前采用次通过比后处理更经济，只有在铀价非常高时，行后处理和再循环才有经济意义，据估计未来一段时间价不急剧的增长。一次通过的乏燃可进行储存，乏燃
（4）中国应积极发展后处理及再循环技的研发，探讨再循环方式，但是在未来几十内并不将再循环纳入中国核燃料循环战。中国正处于大规模利核能的起步阶段，此会出现法所担心的由于燃的积迫使反应堆的关闭。美国的电站面临这一形势，但是美国50年利用累计的结果。只要我国建立足够大的地质贮存，在中国未来几十年内不会出现这情。几十内应注重后处理及再循环技术的研发和示验，相信在中国，有技术和资金
（5）在后处理技术成熟，分钚、铀与高放毒物的成本接受的情景下，开始大规的后处理，分离出可用燃料物。只在国际场上获取铀的代价可接受，而且在可预计的未来裂能不会被短期代替，就坚持热堆一次通过循环战略，离的可于快堆燃料和储备。只有在国市场上很难获得铀
（6）在未来铀短缺景下的循环方式必定是再循环方式，且在核燃料的循环中定包锕系物的再循环，这是环境效益与放射危害的必然要求。未来的核能园区应当第四先进快堆与先进热堆组合，一种更
3 2030年前核燃料循环计算
我国制定
中国核电进入快速发展时代。按照设定发展速度，天铀的求量、分离功、乏燃产量、可分离钚和MA的
根据核电发规划，假设了两种装机容量长情景，到2020年核电装机总量到40GW和70GW，并以线性增的预计，到2030年核电装机总量为。在性增长，考虑到核电储备及备加工能力，每年15GW为最大增长率。2030，中国核电主要以PWR为主，燃料循环为一通过，乏燃料不进行后处理，部行电厂燃料水池和地质库储存。2020年之的
表1 2030年前核电装机容量
160140120
装机容量GW
100806040200年份
3.2 计算参数说明
容量因子CF：我国现有PWR核站的平均量子85%，考虑运行经验的积累，容量因子
燃耗Bd：广东核电及山二期的燃料组件升为AFA-3G，耗深度为52GWd/tHM。AP1000的燃耗深度50GWd/tHM。在2030年前，新建核电主要以PCR1000AP1000系列，因平均燃耗Bd
发电效率η：PWR压水的发电效率受热力循环限制，发电效率η为33%。 Pu和MA：乏中Pu、MA含量与堆芯功率及燃耗深度有关，乏燃料的分主要通过ORIGEN2计算。本文时间有，不用ORIGEN2计算，而引用已有数据。
的PWR
装入反应堆燃料加工时一个复的过程，如2
图2 核燃料制造过程示意图
对于功率Pe(GW)的核能
M=
CF 365QPe
(1) =
Bdη Bd
式中：
GW d/a；Bd：GW d/t；M：所需的U燃料，t/a；Q：压水堆热功率，平均卸料燃耗，
Pe：
在转化和燃料制过程中铀的回收率为99.5%[5]，在计过中转和燃料制作过程中没有铀失。生产M(t)燃料需要的然
Mnat=M
式中：
xp-xfxf-xw
(2)
约为0.711%；xw为尾中35U含
燃
?n+1??n+1?xp=0.41201+0.11508 Bd?+0.00023937 Bd? (3)
?2n??2n?
2
n为倒料数，压水堆目前取n=3。
利用价函数计算生产M(t)
?1-xp
SWU=M(1-2xp)ln
x?p?1-xf
-Mnat(1-2xf)ln
x?f
3.4 结算结果
2400020000
??1-xw?+M-M1-2xln)(? ?w)?(natx?w??
????
(4)
140000120000
每
天
160001200080004000
10000080000600004000020000
年份年份
图2 天然铀年需求量 图3天然铀累计需求量 图2所示为根据两种增长方案，2010~2030前我国年需然铀量。图3为从2010开始，累计需求天然铀数量。2030年，方案1需求天然铀为13125吨，方案2需求23790吨。2010到2030年间，方案1累计需求天然
图4给出了两种方案年分离功需求量。方案1中，2020年制造燃料所需分功为4620tSW，2030年需求量为9241tSW。方案2中，2020年分功需量为8086tSW，2030年
年
图4 年分离功需求量
年份
图5与图6分别给出乏燃料的年卸出量及积量。方案1，2030年，我国年乏料卸量为1593吨，20年间乏燃料累计量为9626吨。方案2,2030年，我国年燃料出量为2887吨，20年间乏燃料
年乏燃料卸出量/t
乏燃料累计量/t
年份
年份
图5 乏
图7和图8分别给了乏燃料中钚与MA的累计量。在燃料不进行后处的情下，2030年，方案1，Pu的计量为128t，MA为11.6t；方2，Pu的累计量
240200
201612840
乏
16012080400乏燃料中MA累计量/t
年份
年份
图7 乏
4 结论
为缓解我国现阶段能源供应与环境、济的矛盾，调整能源供应结构，实减排目标，建设低碳型社会，力发展核电是我国现阶段的必然选择。国现阶核燃料循环的选应该以保证能独立性为出发点，围绕着尽可能多铀资源的目标，综合考虑环境及安全因素，选取一次通过循环与部分处的战略。积极发展后处理及再循环技术并进行示验证，探讨核能园区内
针对我国提出的核能发展规划，依据合理的假设，对核燃料循进行了计算。2010到2030年间，方案1，累计需天铀为79327，累计生乏燃料为9626吨，其中钚累计量128，MA累计量为11.6吨；方案2，累计需求天然铀为134717，累计产生乏燃料为16347
[1] 徐景明 “核燃料循环战略”
[2] 陈元“能源安全与源发展战略研究”中国财经济出版社(2007) [3] 庆承瑞“中国能略思” 北京
[5] 学刚，徐景明等 2020
核燃料循环简介
?26? 北方八省(市、区)第二次核技术应用学术会议
核燃料循环简介
邓泽和
(核工业五○四厂)
关
1 概述
核反堆技术的步与成熟加速了50500座核电。,座100万kW27t;相同规模的燃煤电站
,促进核燃料的开发利
用于裂变反应的235U的天铀中含量极微,其天丰度仅为0.7%左右。从铀矿开采、冶炼,经铀工转换,到浓缩成核动力堆用产品,需要经过一列的加工处理;经过核反应卸出的乏燃料需要经冷、存和后处理,再对其有用部加利用,对放射性废物则需进行理。这样就形成了一个庞大的核燃料循环系统工程。核料循环系统主要包括:铀矿的开采与冶炼、铀化工转、铀位素浓缩、核燃料元件制造和乏燃料的后理个方面。核料循环过程,就是在相应的企业中,分别进行相的加和处理,使其具备使用功能和条件,供给下一循环利用。核燃料循环的主要过程
转
核动力堆
浓缩铀
转化
为
UFUF6贫化铀钚-239乏
石矿
渣
图1
2 铀矿的开采与冶炼(图2)
铀矿地质勘是提供铀矿储量的基工作。在国,要明铀矿的储量,一般要经过地质普查、详
铀矿开采露天和地下开采两种方式,似
铀矿冶是从铀矿石中提出、浓
辐射防护通 1994年 第14卷 第4?27?的矿石,加工成有一定质量要求的固态铀
在铀矿冶中,于铀含量低、杂质含高、腐蚀性,具放射性,铀的冶炼工艺比较复杂,需经多次改
铀矿石资源
配矿
破
浸出(铀的富集、回收、吸附、萃取
铀
氨水
煅
图2铀矿冶炼工艺示意图
3
在核燃料循环中,铀化合物转换是将水冶产品中的铀转为核纯金属或UF6所经过的物理化学过程,产品作为铀浓缩的原料。铀化合物换要包括化物核纯和工转。铀化物核纯,是通过纯化去掉铀化合物中影响浓过程的杂质,确保产品质量。目前,纯化般有干法、湿法两种方法。湿的特点在开始去除杂质,干法则是在转化的后阶段去除杂质。目前
铀化工转换通是指将UF4转化生产为UF6产品,铀缩提原料。把UF4转换产为UF6产品,主要采
4 铀的浓缩
铀浓缩是指把235U丰度(0.6～0.71)%的UF6,通过相应的分离术,将其浓缩为军民用核燃需的度。现在浓缩方法仍属敏威技术,世界各国均相互保密。成熟的铀浓缩方法是扩散法,也最早用于工业规模产缩铀方法。目前扩散法生产能力在界其它分离方法
扩散法是利用235U与238U分子质量的差,借助于多孔介,现对235U浓缩的。目前美、法国均有扩散厂,法国在用扩散浓
离心法是60年代发展较快的铀浓缩方法。其原是借助于高速旋的心力,将235U与236U分子离,实现对235U的富集。目,在
?28? 北方八省(市、区)第二次核技术应用学术会议
UF4氟化炉氟化反应废料渣
N2、F2
炉气过滤
F2、HF处理冷凝取料
尾气处理6液样
三废排6,其电耗优于离心分离法。激分离法主要以子汽和分子法为主。最近,子蒸汽法已进入扩大试验阶
5 核燃料元件的制造
核燃料元件是核动力堆能量的泉,是核燃料实现核能转变为能的关键部件。核燃料元的配置和结构,可视核反堆堆不同而。一般动堆用瓷型燃料元件(UO2),生产裂变材料钚—239的反应堆用金属型燃料元件。核燃料元件的结构有棒、板状、状和球状四种类型。二氧化铀陶材料是商用动力堆
乏燃料是指从反应中卸出的辐照过的燃料元件,通称乏燃料元件。燃料理是燃料循环的最后阶段,目的是乏燃料中可用材料与放射性废物分,有用燃料得以循环
核
组件和元件脱壳
硝酸中溶解废物器目前工业规模的乏燃料处理用有机萃取剂,铀和从们的硝酸水溶液中萃取出来。通常应用的是磷酸汀酯萃取铀钚工
7 结束语
以上
程及
理。估算,在核
乏燃
所占
管理的主要方面。随着经济技术的发展,核铀、机液剂(TBP)取、去态裂变产物除去裂变产的UO2(NO3)图42除裂变
燃料
核燃料循环
核燃料循环
核燃
（一）铀的开采、冶炼、精及转化：铀是比较分散的素。界重要的产铀国家有：加拿大、国、独联体、澳大利亚、刚果、尼日利亚等。我国的东北、西北、西南及中南地区都蕴藏有。是可提供一定铀产量的铀矿石的含量的品位较低（10-4～10-2），掘出的铀矿石必须经过复杂的化学富集，才能得到可作粗加工原料。过去采铀矿石都采用传的掘进式（耗大、成本高、生产周，还有运输、尾矿等问题）。近来铀矿性质的多样性，开发了地表堆浸、井下堆浸以及原地浸取方式。 我国的铀矿石属低品位等级，一般在千分之一含量就要开采，成本较高。为了降低成本，充利用低品位矿石，80年代以来就积极开发堆浸、地浸技术，现已投产。例如地表，处理品位为8×10-4沙岩矿，成本降低 40％。原地浸取程也已经开工。原地浸取采矿的优是：成低（投资有掘进的1／2）、艺简单、节约能源（省去了磨碎、运输等工序，可节源 60％）、节约劳力、轻劳动强（节约劳动力数十倍，工人进行流体物操作，劳动条件大为改）、山建设周期短、可以充分利用低品位铀源。因此受到重视而被称为铀矿技术上
浸取液经过离子交换、取以富集铀，再经过性条件下沉淀（与硷属及碱土金属分离）碱性条下溶（与过渡元素分离）以进一步净化铀，后得到铀的精炼物。将此精炼物进一步纯化，并将铀化成低沸点的UF6（华温度：1大气
235气压下25℃），即可用作浓缩U同位素的原料。
235（二）U同位素的浓：235U是唯一天然存在易裂变核素。不同设计反应堆需要不同浓缩度的铀（：压堆——前核电站应用最多的堆型——需要2～3％；游池堆需要10%；快堆需要25％；高通量材料试验堆90%）。而核弹则需要更高的浓缩。因此生产浓缩
同一元素的同位素化性质相同，只在质量有所差别。利用一差别可以实现同位的浓／分离。核素越重，质量差别越小（如：氢、氘相差一倍；而235U、238U。则差～1％）。可见实现235U同位素的浓
利用因质量不而引起的速度效应或离心效应可以分同素，已达到工业化的程度。它们分别是气体扩散法和
①气体扩散法：这已实现工业应用多年（1946～）的大规模生方法。其原是：不同分子量的气体混合在热运动平衡时，具有相同的平
，即轻分子运动速度稍大于重子运动速度，从而实现同位素离。由于升华温度适当（作时可呈气态，存储及运输呈固态），UF6唯一用的工作介质。下图是气体扩散法的示意图。由图可见：轻分子碰撞扩散膜的次比重分子多，由于膜上许UF6分子通过的微孔，穿过膜的UF6中，235U同位
表示，称为分离系数a；这里应为： 。这只是理论值，际值远低于此，般不过1.002）。由于单级的分离效果小，为了达到一定的浓缩度，需要串许多才能完成（3％需
扩散膜是气体散法的关键技术。它的孔径0.01-0.03μ，每平方厘米有几个微孔，还要能经受住UF6的腐蚀两端的压差；由于需不压缩穿透过膜的低UF6，继进行扩散分离，所要消耗量电能；压缩气消耗的功，转变成了废热需要排除，所以耗大量冷却水（大型扩散厂每公斤分离功单位约消耗2500～3000kw／hr电能，一年量9000吨分离功单位的扩散厂，要设240万kw容量的电站；
②气体离心法：强离心力的作用下，可以实现、重同位素的离。在离力作用下，重分子在离心的外周浓集，轻分子在轴线浓。分
离心法比扩法的分离系数高（外周线速300米／秒时，α～1.058），因此只需要较少的级数便可得到扩散同样的分离效果。如为了获得3％的235U只需要100级左右。为单级心机的生产量小，所以每一级需要联合多台机器，才现一定的产量。一座年产6000～10000吨分离功的大型分离厂，需要二万台离机，可见它的维修工作量是很大的。它突优点是电能消耗小，约为扩
高转速的离心机是本方法的术关键，（理论上，单位间内的分离功数量与筒外周速度的四次方成正比，转筒度成正）一般要求达到300～500米／秒的外周度，当转筒直径为10厘米时，相当于6～10万／分。需要开发高强度的材料（如高度合金、纤维复
③激光分离同位素：上述两种方虽然都已具有工业应用的意义，但是他们也有共同的问题，：（1）必须把许多分离效果很单元串成庞大的统；（2）消耗相当的电能。这些都使分离功的成本很（轻水堆核电站燃烧费中，铀加浓占1／3，其中60％是，35%是基建费），因此人们不断地研新的分离方法。激光法
在原子或分子，各同位素的吸收光谱细微的差别。用单性好的激光有选择地激发某一种同位素至特定
例如对于金属铀蒸气，许多吸收谱线很窄。可以用单色性好的激光束选性地激发235U原子使其电离，而不激发（电离）238U原子。离的235U原子经过场被转而与238U分离。它有以下显而易见的优点：（1）有很大的分离系数，单级分离即可生产轻水堆用的浓缩铀（天然铀→6％）；（2）贫料丰度能降到很低；（3）可以其他分离方法已不能用的
④其它方法：扩散法，质量扩散法，空气动力法都曾研究过的方法。其中南非的UCOR法（一种
（三）燃料元件的制造：燃料的燃烧过程和化燃料的燃烧过程相似，是一个不断消耗燃料、废物过程。但是核燃料是具放射性的物质，核反应产的废物具有更强的放射性，都不能像化学燃料样直接环境相接触，而需要加以封包装，制成
不同类型的应堆，需要的燃形式和燃元
动力压水堆普遍用低浓度UO2陶瓷燃料（235U浓缩度1.66～4.4％的难熔化合物如：铀的碳物UC，氧化物UO2）。将结、
1.5）装入包壳管（=10～15mm；L～4m），使芯块在管叠成柱形。包壳材料用锆合金（Zr-4合金：Zr-Sn合金加少量Fe、Cr），厚～0.7mm。为止芯块变形挤涨包壳，两者间留有小空隙（～0.1mm），为改善因而发生的传热性能变坏，内以氦（20～30大气压）。最后焊封包管（是阻止放射性物质
将若干根燃料棒按一的排列方式组合一起即成为（棒束型）燃件。压水堆采用14×14～17×17的正方形。燃料元件是十分苛刻的条件下工作的（核燃料的能量高度集中，在反应中燃烧的时间又很长，核电站中大约3～4年，核潜艇中可达年以）。反应堆中长地受到强中子流的辐照，流、高温度冷剂的冲刷，裂变产物的辐照化学侵蚀等诸多作用下，还要求燃料元件在整个工作期间保持其性、形状、尺寸稳定。因此所用的燃料元件（核燃料及包壳管）必须耐高温、耐辐照、耐腐蚀并有良好的机械性能和核物理性质。这不仅求选特殊材料，而且要材料有很高的纯度（如硼含量需在10-7）。为了确保燃料件安可靠，新元件还要在完全仿真的条件下进行运考验。可见燃料元件制造成
（四）在反应堆中烧：功率为100万千瓦压水核电站所用反应中，上下芯板间插入193根燃料组
堆芯置于厚重的力壳内（也是阻止放射性物外泄的第二道屏），使热（用作冷却剂及中子慢化
路产生蒸汽。回路和堆本体又都包安全壳（或凝材
（五）乏燃料后处理：料在堆中燃烧（即铀变成为中等质量的核），产生吸收中子的物，235U缩度减小，燃料元件也可能发生变形、胀等现象，到了一定程度，必须将燃料元件出反应。这种燃料称为乏燃料。乏燃料的组分主
～0.83％），238242Pu，Np，Am，Cm，及裂变产物。其中235U和239U，241Pu是核燃料，可
以回收再用作应堆进料；同时也可提其他核素供科研或、农、医学之用。这主要以回收U，Pu为目
1．乏燃料元件的“却”：燃料元件从中卸出后，必须放置一段时，才能保证所得产品的纯度或产率，也才能使化学分离操作在较低的放水平下进行。如：为了保证分离出的铀中无237Np，需冷却237U衰变完全，（237U经β衰变成237Np，T1／2=6.75）；为了得到239PU的最大产率，需冷却239Np衰变完（239Np经β衰变生成239Pu，T1／2=2.35天）等。考虑到放射性毒素和挥发性都很的131I的T1／2=8.05天，将碘的完全衰变作为控制冷时间的主要素。对水堆核电站的乏燃料一般至需冷却150天左右。这时，只剩十几种较长半衰的裂产物核素和U、Np、Pu、Am、Cm长寿核素。较长半期裂变物的放射性强度约下降30倍（3.76×109Ci→1.14×108Ci）。 燃料元件一般放在特制的水
2．乏燃料元的首端处理：为了进乏燃料的化
组合的燃料件，从水池中取出，首先用械割
分解得到的元件棒被切割短段（2～5厘米），芯块暴露出来，然后择适当的化学试剂（可酸使溶解芯而不溶解元件包壳）使芯块（U、Np、Pu、Am、Cm、及裂变产物）溶解，而锆合金壳不溶。溶解液经过调整价态（如呈4价，钌、铈
3．化学分：将可重新进入核料循环的、与
Purex流程是广泛用
“共去污”“铀、钚分离”两过程是化分离流程的关键。都采用有机溶剂TBP取法。基本原理是利用不同元素在同条件下在有机相和水相中的溶解度不同进分离。在去污过程，铀同时被取入有机相而与变产物和锕系元素分离。水相中集中了产物（放射性废物）。应用核能的高放废物就是这里产生的，需要作专门处理。有相中的铀、钚还原反萃（将钚还原成不被萃取的3价态），使钚进入水相而与铀分
化学分离的难点于：溶解液组复杂约20种元素共于溶液中；属于这些元素的放射性核素有35种左右辐射作用不仅使操作复杂化，而且会导致萃取剂变化；为了满足核燃料再循环用时对核性质和辐射安的求，产品要的纯度很高（如铀净需要107，钚的净化需要109）；为此在分离过程中，要不断地进行分离纯化，一般行三次纯化，才能达到要求。分离纯化是利用元素的化学态不时，在水和有机相中的溶解度不同；和介的组不同（氧性、原性、酸度、浓度等的不同），对不同元素的用不来进行的。这样，在每一化学步骤，有复杂的操作过程。成为乏燃料后处理最关键
乏燃料后处理工厂的基本特是：放射性强和有临界安全危险（核燃料在一定条下，可能达到超临界状态而射线照和放射污染）。对前者要采取屏蔽措施，使与生态环境隔离。主要是用混凝土、钢材将艺设备包装在内（室），用械手操作；对后者要用控制物浓度、质量、设
乏燃料后处理的产品是用作核炸弹的敏感物质，因此是核监督的重对象。主要的对象是235U239Pu，近来由于237Np的积累不少，几核大国正打算也加以控制（美、俄、英、法、日共后认为目前世界上已有4
（六）核废物的理：核燃料的生产、使用程中将产生放性物。废物主要来自核燃料在反堆中燃烧时产生的强放射
一定位置上，并不外；待成为乏燃料从堆中取出，在后处理厂经解体、去壳、解、学处理步骤，便产生固体、液体、气体三状态的废物，简称“三废”。可见，放性三表观上都在乏燃料后理工厂产生（
固体放射性废物：燃料后处理厂解体燃料元件组体的各种部件及下的壳固体废物，可先行减容，然后藏。对一些有机废物（棉花、纸、
液体放射性废物：核燃芯块溶解后所进行的学处理过程，是排放体废物的主要过程。含有裂产物素和超铀元素。由于在流程的不同出口，排出废液的放射性强度不同，可按其放射性平分为、中、低三类放射性废。这三种废液必
高放射性废液是处理厂产生。它含有几乎全部裂物元素和超钚元素。其中含α的长寿命超钚元素危大、时间长，是所处理废液的重中之重，是全世普遍关心的问题。为此投入大量人力、财力，研究许方案。主要路是：将高放废液玻（陶瓷、人造岩石）原料一起溶，煅烧成稳定的玻璃体，然后深埋在稳定的地质层中。然做了许多工作，但尚未在工业上完全实践。因此，现的高废液都还储存在不锈钢罐中。另一思路是高废液先进行学理，把寿命长、毒性大的超铀元素分离出来，然再行物理处理，使之变成寿命短的核素，再作深埋处置。这样，废物处置的安全性将更
中、低放射性废来自后处理厂及其它生产、科研部门。可实行缩（蒸发、沉淀、离子交换、
气体放射性废物：后处理厂废气主要是85Kr、131I、3H，反应堆及其生产、科研部门也可能产气。131I危较大。吸附法是净化气体常用的方法。对于危害、量少的废气可以用高烟囱排高空。放射性气溶胶（＜微米级的粒子）是造成人体内照射主要威胁，因此在
核燃料循环系统
第20卷 第3期核科学与工程
2000年 9月ChineseJournalofNuclearScienceandEngineeringVo1.20 No.3Sep. 2000
核燃料循环系统3
刘远松
(中
1 前 言
在“核燃料立足于国内”方针指引下“,九五”设、配套发展“,十五”计划期间的配套建设中,,追求模效益,。然而要实现这一目标,在铀转化、铀浓缩、放射性废物处理和核设施退役这些领域中还有许大技问题有待于解决还有待于我核工业的科技人
2 国核工业集团
氟化转化
铀浓缩后
3 各领域简介
311 氟化转化
(1)原理
氟化转化是氧化铀经过氢氟反应生四
1909年德化学家发现了六氟化铀。由于六氟化易升以及天然氟只有19F的单一同位素,这使六
312 铀浓缩
提高铀同位混合物中235U的丰度的称
作者简介:远松,1982年业于山化学
团
3
252
和离
(1)扩散法
根据六氟化2235和六氟化铀2238气分
(2)离心法
根据质量不同六氟化铀2235和六氟铀2238气分在心机离心力场中的平衡布不同来分离铀同位素。
(3)激光法
利用铀同位素线的位移现象,选择适的激光束射分的分子或原子蒸气,使其中一种铀同位素组分
313 元件制造
(1)压水堆元件
首先将
—UO2粉末,之后的
314 乏燃料后处理
(1)作用
提取和化铀和钚,并提
(2)Purex(普雷克斯)流程
目前世界上遍认为Purex(普雷斯)流程即水法磷酸三丁酯(TBP)萃取流程是一个经济可靠的乏燃料处理方法,已被普遍应用。Purex(雷克斯)程的主体大由去污2分离循环、钚净循环和铀净化循环组成。共去污2分环实现铀、钚与裂变产物的分离以及铀与钚分离,钚净化循环和铀净化循进步纯化浓缩钚和铀的硝酸溶液。硝酸钚经沉和烧转化成PuO2产品,硝
(3)特点
由于乏燃料的放射性,必须采用远离操作、控和测方法,必须考虑射线对后处理工厂选用物质的
315 放射性废物处理和核设施退役
(1)放射性废气处理
一般采用过吸附的方法,即气中的射
放射废液分为:弱
目前
弱
低放和中放———化学沉淀、离子交换、发浓缩、絮过等法将其中的放射性核素缩,浓缩的放射性废物(
高放———目前尚无满意的方案使
253
或水泥固化。
(3)放射性固体处理
低放———切割、去
中放———压缩减容、焚烧和封装等。
高
对含超元素等长寿命的放
(4)核设施退役
核设施种类多,退役采用的方不同。反堆退
(上接
为了形地描述这些研究
:
氢弹的物理程大致可分为初级中的高炸级爆轰、内爆、裂变燃烧、助爆燃、辐射流、次级的内爆、燃烧(聚和裂变)和爆炸、各种效应的产生等八阶。在建和模拟时,必合地实验(AGEX)中全尺寸、全能量密度或真实核材料的数据,理论和实验室规模的科学研究和实验据;结合档案中以往核试验数及专为检建模和模拟有效性而进行的实验。这反实验,不断改进,最后得到
总起来说,在禁核试之后,美将通过“SBSS”“ASCI”等计划的实施,对核器物理过程的规律性作更深入、精细、确切的究和了,这与以往主要靠核试验提供综合信息相比,要求更高了,也更费钱。所以有指出,禁核试之后,有家围核武器研究将在一个更高水平上,更深的层次、更难、
254
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