爱国者I帕克
第35卷第3期
2007年3月
化学工程
CHEMICALENGINEERING(CHINA)
V01.35No.3
Mar.2oo7
分级气流床气化炉模
张建胜,胡文,吴玉新,吕俊
(清华大学热
摘要:为了研究分级和气炉构对气化效果的影响,结合
燃烧和气化反应的分析,采用小
室模型建立了分级气化的动学模型,考虑了气化炉结
果的影响.利用建立的
等径结构,颈缩结构和渐结构3种形式的分级气化炉进行了
组成及其体积分数,
等参数沿气化炉炉膛的分情,并和连续气化的结果进行
的分级给入加强了气
物料混和,提高了平均温,有于提高气化效率;同时最高
于和延长耐火砖使用
样运行条件下分级气得的有效气体体积分数
关键词:分级气炉;动力学模型;结
中图分类号:TQ546文献标识码:A文章编号:1005-9954(2007)03-0014-05 Studyonthemodelingofstagedentrainedflowgasifier ZHANGJian-sheng,HUWen-bin,wUYu-xin,LUJun-fu,YUEGuang-xi
(DepartmentofThermalEngineering,TsinghuaUniversity,Beijing100084,China)
Abstract:Inordertogetafurtherunderstandingoftheeffectofdifferentstageandgasifierstruc
tureongasification
results,basedontheanalysisoftheflow,combustionandgasificationreactioninthestagedgasifier,adynamic
modelforstagedgasifierwasbuiltbyusingcellmode1.Theeffectofthegasifierstructureongasificationprocess
andresultwasconsideredinthismode1.Usingthismodel,threetypesofstagedgasifiernamedcontinuedstaged
gasifier,neckingstagedgasifierandincreasingcouplingstagedgasifierwerecalculated.Theprofileofthe
temperature,gascompositionanditsvolumefraction,carbonconversionratealongtheheightofthegasifierwere
obtained.andtlleresultswerecomparedwiththatfromcontinuousgasification.Thecomparisonshowsthattlle
mixingofthematerialinthegasifierisenhancedandtheaveragetemperatureisincreasedbystagedoxygen
injection,whichishelpfultoincreasethegasificationefficiency;atthesametime,thehighesttemperatureis
decreased,whichisbeneficialtoincreasetheservicelifeoftherefractory.CO+H2compositionfromstagedgasifier
ishigherthanthatfromcontinuousgasifierunderthesameoperationcondition. Keywords:stagedgasifier;dynamicmodel;structure;continuousgasification
的固定床气化炉了很大的比例,因
质无烟煤块,生成本偏高.在引进
技术的同时,我也加强了自有煤气化
如华东理工大学发的四喷嘴对置式
艺…和西安热院开发的两段式干
艺].在引进的士古水煤浆气化炉
大学开发了非渣一熔渣两段式分
艺方案.
对于一种新工艺的研究开发,实验研究是必不 可的手段一.然而,实验研虽然能得到比较 体的数据,但是耗时耗力.此时数学模型研的 优点就显现出来了,建立气化炉模是研种新 的分级气流床气化的一
分级气化炉的工艺流程为:原料(水煤浆,干 粉或者其含碳物质)通给料机构进入气化炉的 作者介:张建胜(1972一),,博,讲师,主要从事气
污染控制技术研究,电
zhang-jsh@tsinghua.edu.ca,zhangjsh1972@gmail.com.
张建胜等分级气流床气化炉模型研究?15? 第1段,采用氧作为化剂,采用其他气体,如 c0,,N,,水蒸气作喷嘴雾化介质.在1段控 制氧气的加入比例,使第1段的温度持在灰熔点 以下,燃料在其中不产生熔渣,而以焦的形式经 过一定连接方式入第2段即渣气炉体内. 在第2段补充部分氧,未燃的物料与的氧 进一步反应,使第2段的温度升高并保持在灰熔点 以上,在第2段中完成全部的气化过程.图1 中3种同结构分级化为建模对象,分别是 等径结构,颈缩结构和渐扩结分级气化炉,中 对于等径
(a)等径结
图13种不同结构的分
Fig.1Threedifferentstructuresofstagedgasifier
2模型的建立
气化炉内的反应过程不仅复杂而且相互耦合, 选择了9个主的化学反应来虑.然而,即使 是对其中某一反应,不同学者由于采用的研究 法条不同,得到的动学
个化学反应,都要选择适合分级气化的动力 数据,以便得最能反映分级气化内
在建模过程中,c和O.,CO.的反应动学数 采用的是针对定煤种进行动力学究得到的结 果,其他7个化学反均从现有的经验公式中选取, 下分异相应同相反应来说明主要
2.1异相反应
在气流床气化炉内,由于温度
1300?),反应速率主要受扩散的控制,所有异相 反应均看作是表面反应.采Wen等的"未反 碳缩核型"来计算各异相反应的反应速率, 模型考虑化学反应动力学,灰层扩散(扩散)和 扩散(外扩散)等对反速率
kdiff一++I可J
(1)
,1^,,1/3
y=f)(2),上一
式中,y是未反应碳核直径与焦炭原始直径的比; (P—P)是气化炉中考虑逆应时第i种组分的有 压差是热解完后
率;k是气体过外部灰层扩散到
率.对于特定的种,只要知道化学
数k,外扩散系数kdiff和有效压差(P
式(1)得到总的反应速率R.,mo]/(m?Pa?S). 模型中考虑分
应:焦炭燃烧反
反应以及C和H反应.将这4个反
和P一P整理
CO和CO的浓度比为:[CO]/[CO]=2500 exp(一6249/T)j,在高温气化炉内,该反应生成
CO,体积分数常少,对这一反应
CO
?
16?化学工
P为总压强,d为颗粒直径,为颗温度,为气体温度,kt和
时计算P—Pl'需要的中
2.2同相反应
除了异相反应,气化炉内同时还发
相反应,如各可气体的燃烧反应,
应,甲烷和水蒸的反应等.这些反
式见表2.
表2各同相反应的速率
Table2Differenthomogeneousreactionrate
为第i个反应的反应速率,Mv,i为各可燃体相对子质量,. 各可燃气体的体积数,(O2)为02的体积分数,eq3为计算相应 反应的反应速率时
压力的比值,'(c0)为反应达到平衡时c0分压与系统
总压力的比值.
3计算结果和分析
利用模型在气化时O的质量流率与煤中碳质 量流量的比值氧煤比为0.92,水浆质量分数为 0.62,二次O的质量流率与总质流率比二次 O比为0.15,系统压力4MPa条下,对3种结构 的分级气化炉和连续气化进行了计算. 图24气化内温度沿高度的分布.在气 化炉的
?
l8?化学工
4结论
(1)在建立气化炉的模型时,应该根据所使用 的煤种进动力学参数的实验,并根据实验结果修 正模型中使用的据.在获得动力学参比较困难 的情况下,可以采用文献中的数据进行计算. (2)高温纯氧气流床气化反速很快,具有 比较高碳转化率,是煤气化重要展方向. (3)分气化由于采了二次加氧工,气化 炉内的平均温度水平高于连续气化,而最高温度却 有一定程度的降低,这无论是对于提气化效率还 保护气炉的火都是有帮助的. (4)在分级气化条件下,气化能够进行得 充分,得到
致谢:
本研究工作得到国家重点基础
(973计划)课
参考文献:
[1]龚欣,刘海,王辅臣,等.新型(多
煤浆气化炉[J].能与
[2]许世森,任强,夏军仓,等.两段式
技术的研究开发[J].氮
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[11]ZahradnikRL,GraceRJ.Chemistryandphysicsof entrainedcoalgasification[J].CoalGasification(Ad—
vancesinChemistrySeries),1974,(131):12.6—127.
新书预告
经中国石油和化工勘察设计协立项,国化工化学工程设计技术中心组
设计手册一一化工过程与单元操作拟计实例详解》于2006年l2月由西
本书选择编写了79个化工过与单元作模拟计算实例,使用当前国外
算,实例内容包括工艺和计算用的程简,需要输入的主要参数,软件版本,结
原油与油品加工,吸收,解吸,反应,精馏,离,回路,天然利用,合成气利用,单
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户名:陕西中兴高科技开发公司帐号:511011540000015289 户行:西安市商业银太路支行汇款方
分级气流床气化炉模型研究
分级气流床气化炉模
张建胜 , 胡文斌 , 吴玉新 , 吕俊复 , 岳光溪
() 清华大学 能工程系 , 北
摘要 :为了研究分级和气化炉结构气化效果影响 ,结合对分气化炉内流动 、燃
室模型建立了分级气化炉的动力学模 ,考了气化炉结构尺对气化过程和结果影
等径结构 、颈缩结构和渐扩结构 3形式的级气化炉进行了计 ,得到温度 、体
等参数沿气化炉炉膛的分布情况 ,并和连续化的结果进行了比 。结果表明气
物料混和 ,提高了帄均温度 ,有于提高化效率 ; 同时最点温度有所降低 ,有
样运行条件下分级气得到有效气体体积分数要
关键词 :分级气炉 ;动力学模型 ;结
( ) 文章编号 : 100529954 2007 03 20014205 中图分类号 : TQ 546 文献标识码 : A
Study on the m odeling of staged en tra ined flow ga sif ier
ZHA NG J ian 2shen g, HU W en 2b in, W U Y u2x in, L Β Jun 2fu, Y UE Guan g2x i
()D ep a rtm en t of The rm a l Enginee ring, Tsinghua U n ive rsity, B e ijing 100084 , Ch ina A b stra c t: In o rde r to ge t a fu rthe r unde rstand ing of the effec t of d iffe ren t stage and ga sifie r struc tu re on ga sifica tion re su lts, ba sed on the ana lysis of the flow , com bu stion and ga sifica tion reac tion in the staged ga sifie r, a dynam ic mode l fo r staged ga sifie r wa s bu ilt by u sing ce ll mode l. The effec t of the ga sifie r struc tu re on ga sifica tion p roce ss and re su lt wa s con side red in th is mode l. U sing th is mode l, th ree typ e s of staged ga sifie r nam ed con tinued staged ga sifie r, neck ing staged ga sifie r and inc rea sing coup ling staged ga sifie r we re ca lcu la ted. The p rofile of the temp e ra tu re, ga s compo sition and its vo lum e frac tion, ca rbon conve rsion ra te a long the he igh t of the ga sifie r we re ob ta ined, and the re su lts we re comp a red w ith tha t from con tinuou s ga sifica tion. The comp a rison show s tha t the m ixing of the m a te ria l in the ga sifie r is enhanced and the ave rage temp e ra tu re is inc rea sed by staged oxygen in jec tion, wh ich is he lp fu l to inc rea se the ga sifica tion effic iency; a t the sam e tim e, the h ighe st temp e ra tu re is dec rea sed, wh ich is benefic ia l to inc rea se the se rvice life of the refrac to ry. CO + Hcompo sition from staged ga sifie r 2
is h ighe r than tha t from con tinuou s ga sifie r unde r the sam e op e ra tion cond ition.
Key word s: staged ga sifie r; dynam ic mode l; struc tu re; con tinuou s ga sifica tion
目前我国自有的煤气化技术还相当落后 ,传统 ,实验研究是必不 对于一种新的研究开发 的固定床气化炉占了很大的比例 ,因为只能气化优 可少的手一 。而 ,实验研究虽然能得到比较 质无烟煤块 ,产成本偏 。在引进国外先进气化 具体的数据 ,但是耗时耗力 。此时数模型研究 术同 ,我国也加强了自有煤气化技术
的分级气流床气化炉的一个非有效的段 。 如华东理工大学开发四
[ 1 ]艺 和西 安 工 开 发 的 两 段 式
[ 2 ] 艺 。在引进德士水煤浆气化炉基础上 ,清
(大学开发了非熔渣 2熔渣两段分级气床气化工 分级化炉的工艺流
)艺方案 。 粉或其含碳物质 通过给料
( ) ( ) 作者简介 :张建胜 1972 —,男 ,博 ,讲师 ,主要从事煤气化 、流化和煤粉燃烧以及污染控制术研
张建胜等 分气流床气化炉模型研
第 1 段 , 采 用 纯 氧 作 为 化 剂 , 采 用 其 他 气 体 , 如 ,使第 2 的度升高并保持在熔点 进一步反应 [ 3 ] CO, N,水蒸气等作为喷嘴雾化介质 。在第 1 段 2 2 以上 ,在第 2 段中完成部的化过程 。以图 1 制氧的加入比例 , 1 段的温度保持在灰熔点 中 3 种不同结构的分级气化炉为建模对象 ,分别是 以下 ,燃料其中产生熔 ,而是以半焦的形式经 等径结构 、颈缩结构渐结构的分级化炉 ,其
对于等径结构的分级气化炉 ,在加入次氧气的 在第 2段再补充部分
情况下即为连续气
图 1 3 种不同结构的
F ig. 1 Th ree d iffe ren t struc tu re s of staged ga sifie r 2 模型的建1 3 ( ? p - p ) R = t i i 1 1 1 1 气化炉内的反应过程不仅复杂而且相互耦合 , + - 1 + 2 kkY d iffda shkY s 共
( )1 是对其某一个反应 ,不同学者由于采用的研究方 1 / 3 1 - x 和条件不同 ,得到的动力数据也不同 ,因此对每 ( )Y = 2 1 - f 一个化学反应 ,都要选择适合分级气化炉的力学 式中 , Y 是未反应碳核直径与焦炭原始直的比值 ; 数 ,便得最能反映分级气化炉内实际运行情 3 ( ) p- p是气化炉中考虑逆反应时第 i种组分的有 i i 况的数学型 。 效差 ; f是热解完后颗的碳转化率 ; x 是碳转化 在建模过程中 , C 和 O、CO的反应动学 数 2 2 率 ; k是气体通外部层扩到焦碳表面的速 da sh 采用的是针对特定煤进行动力学研得到的结 率 。对于特定的煤种 ,只要道化学反应动力学果 ,其他 7 个化学反应均从现有的经验公式中选 , 3 ( ) 数 k、外扩散数 k和有效压差 p- p, 就能由 s d iffi i 下面分异相反应和同相反应来说明各主要化学反应 2 ( )() 式 1 得到总的反速率 R , mo l / m ?Pa?s。 t 的反速确定 。 模型中考分级气化炉内的 4个主要异相反 2. 1 异相反应应 :焦炭燃烧反应 、C 和水蒸的反应 、C 和 CO的 2 (高 于 在气 床 气 化 内 , 由 于 温 度 很 高 反应以及 C和 H的反应 。将这 4 反应的k、k 2 s d iff) 1 300 ?,反应速率主要受散的控制 , 所有异相 3 [ 3 ]和 p- p整理成 表 1。中 , C 和 O的反 应生 成 i i 2 反应均可看作是表面反应 。
CO 和 CO的 浓 度 比 为 : [ CO ] / [ CO] = 2 500 2 2 应缩核模型 ”来计算各异相反应的反应率 , 该 [ 4 ] ( ) exp - 6 249 / T , 高 温 气 化 炉 内 , 反 应 生 ()模型考虑化学反应动力学 、灰层扩散 内扩散 和气 CO体积 分 数 非 常 少 , 这 一 反 应 的 产 物 只 考 虑 2 ()扩散 外散 等对反
?16? 化学工
3表 1 各异相反应的速
Tab le 1 D iffe ren t he te rogeneou s reac tion ra te
3 反应方程式 来源 k, k和 p- p的计算 s d iffi i
)( k= 8 267 exp - 9 045 / T s s 1. 75 [ 3 ] T g4. 26 W en和 Chaung 1 ( )p d / k = 0. 584 CO C + O t p 2 d iff [ 5 ] T 1 800 2 实验结果 g 3 ()p- p= p O i i 2
)( k= 247 exp - 21 060 / T s s 0. 75 T g- 4 )( k= 10 ×10/ pd d iff t p [ 6 ]C + HOCO + H1 000 Dobne r 2 23 ( ( ) ( ) ) p- p= p HO - [ p H- p CO ] / k i i 2 2 eq1
) ( k= exp [ 17 644 - 30 260 / 1. 8T] eq1 s
)( k= 6 363 exp - 32 343 / T s s 0. 75 [ 7 ] T gD u tta - 4 2CO )( C + COk= 7. 45 ×10/ pd 2d iff t p [ 5 ]2 000 实验结果 3 ( )p- p= p CO i i 2
)( k= 0. 12 exp - 127 921 / T s s 0. 75 T g- 3 )( / pdk= 1. 33 ×10 d iff t p 1 800 [ 8 ] C + 2HCH W en 243 ( ) ( ) p- p= p H- p CH/ k i i 2 4 eq2
18 400 0. 175 k= expeq2 34 713 1. 8 T s
3 3 p为总压强 , d为颗粒直径 , T 为颗温度 , T为气体温度 , k和 k为计算相应反应率计算 p- p需要的中间参数 。 t p s g eq1eq2i i 2. 2 同相反应 应 、甲和水蒸
2。式见表 除了相反应 ,气化炉内同时
相反应 ,如各可燃 体 的燃 烧反 应 、水
3表 2 各同相反应的速
Tab le 2 D iffe ren t homogeneou s reac tion ra te
反应方程式 反应速率表达式 来源 1 CO + O CO 2 2 2 0. 3 0. 5 [ 9 ] 1 φ() ( )φR = - A pOexp - 12 200 / TTM Sim in sk i i i 2 g v, igv, iH+ OHO2 2 2 2 CH+ 2OCO+ 2HO 4 22 2 5 3 R ( CO ) = 0. 2 ×( 2. 77 ×10) ×[ x ( CO ) - x( CO ) ] × 0. 5 - p /250 t) ( exp [ - 27 760 / 1. 987 T] ×p× g t [ 10 ])( exp - 8. 91 + 5 553 / T CO + HOCO+ HSingh和 Sa raf g 2 2 2
( ) ( )p COp H 12 2 3 ( ) ( ) ( ) x CO = p CO / p; xCO = ) ( pkp HO L eq3 2
) ( k= exp [ - 36 893 + 7 234 / 1. 8 T] eq3 [ 11 ]+ HOCO + 3HCH Zah radn ik和 Grace 4 2 2( ) ( ) φ( )R CH= - 312 exp [ - 30 000 / 1. 987T]CH 4 g 4
φφ() 3 R 为第 i个反应的反应速率 , M 为各可燃气体相对质量 ,为可燃气体的体积分数 ,O O的体积分数 , k为计相 i v, iv, i2 2 eq33 3 ( )( )反反应速率时计算 p- p需要的中间参数 , x CO 为一时刻 CO 分压系统总压力的比值 , x CO 为
总压力的比值 。
3 计算结果和分析O比为 0. 15 ,系统压力 4 M Pa 件
的分级气化炉和连续气化进了计 。利用模型在气化时 O的
量流量 的 比值 氧煤 比 为 0. 92 , 水 浆 质 量 数 为 图 2是 4种气化炉内温度沿高度的分布 。在0162 ,二次 O的质量流率与总质量流的比次 2 气 化炉的顶部 ,当
和
张建胜等 分气流床气化炉模型研
燃烧 ,紧接着是焦碳的燃烧 ,温度速上升并到最 ,当二次 O加入时 ,混合物
大值 。此后燃烧反应结束 ,而吸热的气化反应开始 , 积分数下降 很多 , HO 的体 分 数 也就 相应 增 加 , 2 温度开始逐步下降 。图 2 可以到分级气化炉 而 CO 体积分数变化是很大 。是因为对于 CO 在二次氧加入位置温度有个陡升的过程 。二次 O2 和 H燃烧
可以由高温下 H和 O燃烧反应的衡常数高 2 2 化 ,这对气化反应的分
于 CO 和 O燃烧反应的帄衡数看出 。 2 的最高度却低于连续
气化炉耐火砖的使用寿命也是
图 4 CO 体积分数沿气化
F ig. 4 CO vo lum e fraction a long the gasifie r he igh t 图 2 温
F ig. 2 Temp e ra tu re a long the ga sifie r he igh t
图 3是碳转化沿炉膛分布图 。
高温纯氧气化 ,而碳转化率很高 ,
都达到了 100 % 。连续气化和等径
相对另 2 种气化
这是因为这 2种化炉顶部直径大 ,同
料在其上部的停留时间较长 ,反进行得充分 。 图 5 H 积
F ig. 5 Hvo lum e frac tion a long the ga sifie r he igh t 2
图 3 碳转化率沿气化炉高度的分布 图 6 CO 体积分气化炉高度
图 4 —7是 4 种 化
4 种主要气体分的体积分数沿高度的
由图可知 ,和连气化相比 ,分级气
气中 CO , CO和 HO 积分数更高 , 而 H体
数要低一些 。CO体积分数的增加是因
的条件下 ,第 1 级喷嘴采用了部分 CO
的雾化气体 。面已经分析过 ,分级
图 7 HO 体积分数沿化炉高度分布 2 均度水帄更高 ,利
F ig. 7 HO vo lum e frac tion p rofile a long the gasifier he igh t 2 同时 CO的 积 也 升 高 , 因
CO 的反应增强 , CO 体积分数也相
?18? 化学工
( ) 技术的研究开发 [ J ]. 氮
W en C Y, Chaung T Z. En tra inm en t coa l ga sifica tion [ 3 ] ( )1 在建立气化的模
( ) mode ling[ J ]. Ind Eng Chem P roce ss D ev, 1979, 18 4 : 的煤种进行动力学参数的实验 ,并根据实验结果修 684—695. 模中使用的据 。获得动力参数比困难 [ 4 ] A rthu r J A. R eac tion be tween ca rbon and oxygen [ J ]. 的情下 ,可
胡文斌 . 高温煤气化动力学及两段式气炉的模型 ( )2 温纯氧气流床气化应速率很快 , 具有 [ 5 ] [ D ]. 北京 :清华大学 , 2005. 比较高的碳转
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PRENFLO加压气流床气化炉的开发及应用
第21卷 第5期 煤气与热力文章编号:1000-4416(2001) 05-0439-04
?439?
PRENF LO 加压气流气
步学朋, 彭万
(煤炭科学研究总院北京煤化学研究,
Ξ
摘要:介绍了PRE NF LO 加压气流床化炉开发过程的4, T -K oppers 气化炉、48t/d 的PRE NF LO 示范装置及2d IG 范装置。介绍了PRE NF LO IG CC 关键:煤炭气化; 中图分:T1 引煤炭化是煤洁净用的关键技术之一, 它广应用于机械、、冶金等行业
用于联循环发电-IG CC 、IG FC 及获得能等。目前煤炭气化以提高碳转化率、冷煤气效率, 降低气化过程的氧耗煤耗为标, 并向加压及液态排渣、大型化等方向发展, 从而达到改环境及降品成本的目的。加压气流床气化技术是国内外优发向之一。气流床气化技术有如下特点:①能够气化任何变质度煤及煤的加氢残渣、石油焦等; ②由于使用粒很细的煤粉及使用纯氧在加压气化, 大大加快了气化反应速度, 使化强度高、碳化率高; ③化过程反应度高, 产煤中不含焦油和酚类物质; ④其缺点则是氧耗高、需设置磨、显回收及除等庞大的辅助装置。已工或正在示范的加压气流床气技术包括湿加料的T exaco 、T estec 和干法加的Shell 、PRE NF LO 及G SP 等。PRE NF LO 气化炉的发展先后经
2. 1 常压K-T 气化炉
20世纪40年代开发了压
炉, 简称K-T 炉, 它是最早得到商业应用的气流床气化。自1950年在芬兰建成一
生产合成以, 该艺得到了广泛的商应用。有一段时间, 在外的煤基合成氨生产中,90%以上气化工艺采用了K -T 技, 世界上计有18个国家20家工厂后使用了77台K-T 气化[1], 主要用于工业合成氨、甲醇、制氢或做料。K -T 炉的数表明[2], 其气化效率较高,C O +H 2产率90%, 但因常压操作, 其经济性和操作方面尚存在一些不足。2. 2 Shell -K oppers 气化炉加压型式的K-T 工于1975年在荷兰建成加煤量6t/d 的实验装置, 共试验20种煤。1978年在前西建设了一座能力150t/d Shell -K op 2pers 中试装置, 作压为3. 0MPa [3-6]。Shell -K oppers 炉工主要点是采用密封料斗法加煤装置粉浓相输送, 气化炉采用冷壁结构。Shell -K oppers 炉于1981年中期结束运转, 累计操作6000多小时。后来, 开发了干法加料气化工艺, 目前已立IG CC 示范电厂。2. 3 48t/d 的PRE NF LO 示
气化炉、Shell -K oppers 气化炉、48t/d 的Pren flo 示范
装置和2600t/d 的用于IG CC 的PRE NF LO 工业示范装4个阶段。下面分予
2 发展过程
Ξ收稿日期:2000-04-26 基金项目:国家‘九五’攻关,97-A26-02-02-05 作者简介:步学朋(1965-) , 男, 东远人, 高级工程师, 硕士, 从事煤转化技术
?440?步学朋等:PRENF LO 加压气流床气化炉的
图1 IG CC 流程
表1 48t/d PRE NF LO 示范装试验结
煤样
C /(wt %m f ) H /(wt %m f )
S /(wt %m f ) N /(wt %m f ) O /(wt %m f ) Cl /(wt %m f ) A /(wt %m f ) Q/(M J/kg m f )
德国
48. 83. 31. 21. 16. 90. 138. 619. 8298. 4
美国哥伦比亚西
77. 15. 12. 41. 55. 50. 18. 331. 8885
75. 64. 70. 91. 29. 70. 17. 830. 0999. 5
61. 03. 62. 81. 24. 8-26. 624. 3587
74. 45. 01. 01. 69. 20. 18. 730. 0390
氧气纯度/%粗煤气/(%m f )
CO 2CO H 2
4. 4463. 9824. 43
③
3. 7359. 5926. 009. 960. 724809977. 595
2. 6365. 6125. 426. 090. 2549599. 178. 994
3. 4260. 0219. 6215. 851. 0951899. 675. 794. 3
1. 9058. 3326. 1813. 320. 2747499. 381. 895. 5
惰性气6. 570. 5852699. 375. 691
H 2S +COS
煤耗/(kg maf ) 碳转化率/%冷煤效率/%
①氮气做输送气; ②煤与石油混合
从1981年在原有气化及工
为减少每次试验所需费用, 于1985年开始在德国建
设一套48t/d 的示范装置, 于1986年建成, 并正式定名为PRE NF LO (Pressurized entrained flow gasification 的缩写) 气化, 当8月投入
示范装置运行的主要目的是确定长期试验设备部件在连续操作条件下的运转性、可用性和耐久性。作为这个计划的一部分, 将完成从不地区得到的煤样的测。了评价高碳转化率的经济性, 灰的再环也是试
该试验装置1986～1987年累计运行1920h , 最长连续运行247h 。其后试验至1988年, 运行了约7000h 。先后在实验室及PRE NF LO 气化装置中做过世界各地的120种不同变质程度的煤, 试验结果表明, 该几乎可以气化任何煤种。表1给出几煤的典型气化结果, 可见PRE NF LO 气化法气化效率高, 化率达99%以上, 效率95%左右。与湿法加料的T exaco 化法相, 干粉加料的冷煤率要高3%～10%, 而煤气中的有效成分C O +H 2高约10%, 另外PRE NF LO 气法的氧耗相对也较低, 显示了该气化方法
第21卷 第5期 煤气与热力
?441?
3 300MW IG CC 示范厂及工艺
3. 1 PRE NF LO 的IG CC 示范电厂流程
1992年用PRE NF LO 加压
班牙建IG CC 示范电厂, 其台气化炉的气化能力为2600t/d , 是目前界上单台能力最大的加压气流床气化炉。煤炭气化联合循环电厂比传统煤厂效提高, 并降低污染, 1为IG CC 的流程图。3. 2 PRE NF LO
IG CC 电厂工艺流程包括空气分离、煤炭化、煤气净化及硫回收、(1) 空分离单元。压缩气进行分离, 做气化; , 另
(2) 制粉和输送系统。PRE NF LO 气化炉采用干法进料系统, 煤在喷入化炉之前, 首需要干燥和粉碎系统中处理。对制粉系统的要求是:对烟的含水量要求小于2%(wt ) ,90%的度小于100μm ; 对于褐煤的含水量要求6%(wt ) ,75%煤粉粒度小100μm 。合格的煤粉是用纯氮气进行输送的。首先, 进入常压煤粉旋风, 使煤与N 2气分。煤粉进入闸式煤粉料斗, 而N 2通过过滤后空。此, 向闸式煤粉料斗压N 2气, 将煤压入煤粉进料斗中, 然后按严格的计量关系, 由N 2气将煤粉送到喷嘴中。当式煤料斗中的煤粉用尽后, 可使之泄压, 再重
(3) 气化炉和煤气冷却。PRE NF LO 化炉有4个燃烧器(喷嘴) , 从给料系统来的粉与氧气和水蒸气起喷入化炉进行反应, 先脱挥发分及挥发分燃烧, 温度约1500℃, 火中心温度高达2000℃。然后进入半焦反应。温度很高, 因此产生的粗煤气中不含高碳氢化合物、焦酚。反应区域的炉衬通过水冷壁来冷却, 同可产生中压饱和蒸汽。从气化反应区排出的液态渣, 在集渣器的水槽冷却并用碎机破碎大渣, 经过闸门锁斗排出, 并水分离, 渣被送入渣场, 水经处理后循环用。粗煤在入气化炉部煤气冷却器之前, 除尘后的冷煤气对热煤气行激冷, 的是迫使热煤气中夹带的熔融态灰渣凝固, 以防止渣粘结在废热锅炉的管壁上。被冷的煤继续上升进入第1级煤气冷器(锅炉) , 煤气
中心圆筒上升至气化炉顶部, 然后折转向下, 从中心圆筒与炉壁间的环形对流冷却区域由第1级冷却器的底(即气化炉腰部) 离开进入第2级对流冷却器。第1级冷却器的环形冷却区布置有4螺旋换热, 热煤气在管外流动, 水内流动, 并产生高饱和蒸汽。第2级冷却器部也布置螺旋, 但层数不
(4) 250℃, 再进文丘, 3。过滤收集的, 以提高
(5) 煤气脱硫及硫回收。降温除尘后的煤气先对有机硫C OS 氢, 将其转化成H 2S , 然后用ME DA 进吸煤气中的H 2S , 解后的含H 2S 气进克劳斯艺处理
(6) 联合发电。净化后的煤气用水蒸气饱和及氮气稀, 以降煤热值, 从而达到降低燃烧时火焰温度的目的, 减少NO x 成量。煤气燃烧产生高温烟气并带动燃气轮机发电, 排出的高温烟气去废热锅炉回收烟气中的显热以产生蒸, 温后的烟经烟囱排入大气。气化及煤却、废热锅炉产生高、中、低
气化原料计划使用50%当地高灰煤和50%高硫石油焦, 其混合物在48t/d 的PRE NF LO 气化炉试验数据见表1, 表2为IG CC 范电厂的主要技术标[8]。3. 4 PRE NF LO 气化
西班牙Puertollan IG CC 电站1996年用天然气对燃气透平点火, 联合循装置试车完成。1997年12月, 开始用煤制气,1998年3月燃气透平开始用气发电。由于一些较严重的问题如燃气透平对煤气的应加煤系统和熔渣排除系统的问题, 使整个工艺整体操间后推。经改进,1998年10月获得了气燃烧的稳定操作, 截止1998年9月, 最长连续运行时间25h , 此时的负80%, 化炉乃至整个IG CC 电厂尚没有在100%负荷运行录。初步验明,50%和50%石油焦混烧实际运行数据与设计值非接近[9,10]。据介绍, 到1999年12月初,PRE NF LO 的IG CC 范电
?442?步学朋等:PRENF LO 加压气流床气化炉的
1根回流氮气管, 由于管径设
电量大于310MW , 联合循环率为52%。表2 IG CC 范电厂的主要术
项目气化煤量/(t/d ) 产
气化炉操作压
主要技术指标
煤气热值/(M J/m 3) 供
供制氧压缩空气量/(m 3) 供氧压
气化炉直径/m 气化炉总高度/m 其中:气化炉高
//MW 蒸汽轮机功率/MW
燃料污染物
S O (6%O) /(mg/m ) NO (6%O) /(mg/m 3)
3
3
数值
26001800002. 010. 6700003000001. 6545477335190145
300
①设计50%Puertollano煤, 畅导致煤下落不连。解决的办是
增加了1个文丘里抽气器, 以提高氮气回流的速度, 而使排气通, 煤粉下连
(3) 气化出现过因细渣太多, 而导致水含渣量大, 造成黑水系统磨损塞的问题。解的办法是采取过滤将水的细
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3. 5 IG CC 电站的问题
在P ouertollano IG CC 电中曾出
问题[9,10]:
(1) 用煤气或天然气切换煤气后, 燃气透的燃烧喷有杂音,
(2) 压力供料锁斗下粉畅。
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Development and Application of PRENF LO Pressurized
Entrained -bed G asifier
BU Xue -peng , PE NG Wan -wang , X U Zhen -gang
(Beijing Research Institute o f Coal Chemistry , China Coal Research Institute , Beijing 100013, China )
Abstract :The four developing stages of Prenflo pressurized entrained -bed gasifier are briefly introduced in this paper. These are K-T gasifier , Shell -K oppers gasifier , 48t/d Pren flo dem onstration gasifier and 2600t/d Prenflo industrial dem onstration gasifier in S pain IG CC power plant. The present situation of Prenflo IG CC dem onstration power plant is als o introduced.
K ey w ords :coal gasification ; pressurized entrained -bed gasifier ; Pren flo ; IG CC
气流床气化炉内颗粒停留时间分布
第５９卷第１期化
工
学
报
Ｖ０１．５９Ｎｏ．１２００８年１月
Ｊｏｕｒｎａｌ
ｏｆ
Ｃｈｅｍｉｃａｌ
Ｉｎｄｕｓｔｒｙ
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Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ
（Ｃｈｉｎａ）
Ｊａｎｕａｒｙ
２００８
．后∈－∈，∈专■｝∈｛鲁｝∈＿∈泰
｛研究简报ｌ
唑｝；｛＿三｝｝；—：｝｝≥．＝》；》争
气流床气化炉内颗
许建良，代正华，李巧红，李伟锋，刘海
（华东理工大学煤气化教育部重点实室，
关键词：撞击流；多喷嘴气化炉；Ｔｅｘａｃｏ气化炉；停留间分布中
０２１．４
文献标识码：Ａ文章编号：０４３８一１１５７（２００８）０１一００５３一０５
Ｐｒｅｓｉｄｅｎｃｅｔｉｍｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｓｉｎｅｎｔｒａｉｎｅｄ—ｆｌｏｗｇａｓｉｆｉｅｒ
ＸＵＪｉａｎＩｉａｎｇ，ＤＡＩＺｈｅｎｇｈｕａ，ＬＩＱｉａｏｈｏｎｇ，ＬＩ
Ｗｅｉｆｅｎｇ，ＬＩＵＨａｉｆｅｎｇ，ＷＡＮＧ
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离开床层。典型的气流床气化
，＼１声
浆气化技术、Ｓｈｅｌｌ粉煤气化技术和华理工大学气流床气化技术因具有煤和粒度适应性、开发的多喷嘴对置水浆气
目前对气固两相流停留时间的研究主要集中于循环流化床和固定床内粒停留时间分布。如Ｈａｒｒｉｓ等口１１采用磷光法统研究了循环化床内颗
２００７一０６—２１收到初稿，２００７一０８—１６收
Ｒｅｃｅｉｖｅｄｄａｔｅ：２００７一０６—２１．
联系人：刘海峰。第一作者：许建良（１９８１～），男，博士
Ｐｒｏｆ．
ＬＩＵＨａｉｆｅｎｇ．
Ｅ—ｍａｉｌ：ｈｆｌｉｕ＠
ｅｃｕｓｔ．ｅｄｕ．
基金项目：国家重点基础研究发展计
ｉｔｅｍ：
ｓｕｐｐｏｒｔｅｄｂｙ
ｔｈｅＮａｔｉｏｎａｌＢａｓｉｃＲｅｓｅａｒｃｈ
０５
ＰｒｏｇｒａｍｏｆＣｈｉｎａ（２００４ＣＢ２１７７０３）．
万
方数据Ａｂｓｔｒａｃｔ：
ｐａｒａｍｅｔｅｒｓｄｉｆｆｅｒｅｎｃｅｓ
（ＯＭＢＥＦ）ｐｒｅｓｐｏｎｓｅ
ｅｎｔｒａｉｎｅｄ—ｆｌｏｗｔｈｅｄｉａｍｅｔｅｒ，ｇａｓｉｆｉｅｒ．Ｋｅｙ
ｔｉｍｅｇ
操作压力和温度高、碳转化率高、生产强度大等特点，而广泛应于煤气化领域。气流床内物料运动特点是煤粉颗粒化剂同时进入气化，颗粒气流的曳力作用下弥于整个层内并
究生。
（２００４ｃＩｊ２１７７０３）；教育部新世人才支持计划项目（ＮｃＥＴ０４１３）；长江学者
?
５４
?
化工学报
第５９卷
法研究了固定床内颗粒运动轨迹和逗留时间。对气流床内颗粒停留时间分布的研究开得很少，目前的究主集中于气相系统，如于遵宏等睁６３研究了Ｔｅｘａｃｏ气化炉内气相停留时间分布，赵铁均‘７］氢气脉冲法研究了多喷嘴气化炉内气体停留分布，许寿泽等口。９１采用马尔可链模拟了多喷嘴对置式气化炉中气体停留时间分布。由于内流体气固多相系，气的停留时问分和混合行为不能反映颗粒在气化炉的停留间布及其合为。而在工业运用，煤粉颗粒的停留时对碳转化率和合成气组成具有十分重要的意义口…。为此，本文采用一种合适的验法，对气流床气化炉内粒停留时间分布进
实验部分
实验采用高度为１０００ｍｍ、直
图１气化炉结构图
Ｆｉｇ．１
Ｇａｓｉｆｉｅｒｃｏｎｆｉｇｕｒａｔｉｏｎ
有机玻璃气化炉模型，其结构如图１所示。该装置炉壁侧面和顶部分别设有安装多喷嘴化炉喷嘴和Ｔｅｘａｃｏ气化炉喷嘴的喷室。嘴直
８、１６
ｍｍ。实验用固相颗粒
的玻璃微珠，其质量流量为１０５ｋｇ?ｈ～，颗粒密度为２４９０ｋｇ?ｍ＿’，其粒径范围分为４６．９～９４．８
ｐｍ和１５０～２５０ｐｍ，采用Ｂｅｃｋｍａｎ激光测粒仪测
量颗粒粒径，用Ｒｏｓｉｎ—Ｒａｍｍｌｅｒ分布计算平均粒径为７５、１９９肛ｍ。粒示踪剂为ＫＣｌ溶液浸泡后的玻璃微珠（经过滤，干燥处理）。验程如２所示：高压钢瓶体减压阀分别迫４个加料罐内的玻微珠和鼓机产生的
图２实验流程图
Ｆｉｇ．２
处混合，经气化炉的４个喷喷出
踪剂在电磁阀和气动阀组合控制下瞬间进入喷嘴（当用于测量Ｔｅｘａｃｏ气化炉内颗粒停留时间时，颗粒和示踪剂加位置置于气化炉部）。在化炉出口有一股连续动的去子水用
Ｓｃｈｅｍａｔｉｃｄｉａｇｒａｍｏｆｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌａｐｐａｒａｔｕｓ１一ｓｔｅｅｌｂｏｔｔｌｅ；２
３一ｐｒｅｓｓｕｒｅ
ｇａｕｇｅ；
４一Ｖｅｎｔｕ“ｔｕｂｅ；５一ｐｆｅｅｄｔａｎｋ；
６一ｐｕｔｅｒ；
７一ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙｄｅｔｅｃｔｏｒ；
１０—ａｉｒｐｒｅｓｓｏｒ；
８一ｇａｓｉｆｉｅｒ；９～ｆｌｏｗｍｅｔｅｒ；
１１
ｐ
ｒｅｃｏｖｅｒ
ｔａｎｋ；
１２一ｍｅａｓｕｒｅｓｙｓｔｅｍ；１３一ｗａｔｅｒｐｕｍｐ；
１
在示踪剂颗粒表面的氯化钾末。
续测量溶解在去离子水中的氯化钾离子浓度来量气化炉内的颗粒停留时间分布曲，测量信号经算机处理后输出，其采用
Ｈｚ。
４——ｄｅｉｏｎｉｚｅｄｗａｔｅｒｔａｎｋ
化学示踪法口¨、放射物质示踪法［１２１、颗粒提取［１３｜、荧光法［１４１和着色示踪法［１５１等。本实验用化学示踪法对气化炉内粒停时间
颗粒停留时间测量的准确性主要受示踪剂种类、示踪剂加入方式和数据采集三面的影响。本实验使用的示踪剂是经饱和氯化钾溶液充分浸（过和干燥处理）的璃珠颗粒，因此示踪剂和实验颗粒具相同的理性质；
结果与讨论
气固两相流中固体颗粒停时
２．１实验方
比较困难的问题，特别是对于颗粒逗留时间短的气流床气炉系统。前颗粒停留时的
万
方数据
第１期
许建良等：气流床气化炉颗
?
５５
?
磁阀和气动阀组合控制示踪剂在瞬间加入到喷内。在溶解测量系统中（图２Ｂ），去离水流中颗粒体积数约０．０７，颗粒在连续流动的去离子水中呈悬浮状态。由于示踪剂的量很少，而且其表面的ＫＣｌ极溶，因此示踪剂表面的ＫＣｌ的溶解速率很快，通验测得当经历ｏ．１ｓ时约有９１％Ｋｃｌ溶解到去离子水中。为了验证实验方法的可行性，分测量了颗在整个系示踪剂加与溶解测量系中（图２Ａ、Ｂ）的逗留时间分布。３给出颗在整个统示踪剂加入与溶量系统中的停留时间分（ＲＴＤ）。从图中可以看出，颗粒在系统Ａ＋Ｂ中逗留时间是很短的，而且基处于推流运动。因此在实验，采用直接方法去除
本文对同一工况进行了８组以上平行实验，４给出了某一工况下测量得到的８组电压信号，图中可以得出该实验有好的
图３颗粒在整个系统及加入与检系统
Ｆｉｇ．３
ＰＲＴＤｉｎｗｈｏｌｅｓｙｓｔｅｍａｎｄｉｎｊｅｃｔｉｏｎａｎｄｄｅｔｅｃｔｉｏｎｓｙｓｔｅｍ
图４实验数
Ｆｉｇ．４
ＲｅｐｒｏｄｕｃｉｂｉｌｉｔｙｏｆＲＴＤｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ
万
方数据２．２最短
最短停留时间是指颗粒从进入气化炉到始有颗粒出气化炉的时间，影响碳转化的重要参数，其义
图５最短停留
Ｆｉｇ．５
Ｄｅｆｉｎｉｔｉｏｎ。ｆｌａｇｔｉｍｅ
ｒ
ｆｏｒｐＲＴＤ
２．３气化炉内颗
图６是颗粒直径为７５弘ｍ，气
１００
ｍ?ｓ＿１下Ｔｅｘａｃｏ气炉和
粒停留时间分布函数图。从图中可以看出颗粒在两种化炉内的布是不同的。相比而言，多喷嘴气化炉内颗粒停留时间分布要窄，在２ｓ前，流出的Ｔｅｘａｃｏ气化炉的颗粒质量分数要远大于多喷嘴气化炉（见表１）。图７～图９别给了不同速下颗粒在两种气化内的停间、方差和短停留时间。从图中可以看出，多喷嘴气化炉的颗粒平均停时
但方差要小，而颗粒最短停留时间却要大很多。造成如此大差别的原因可能是Ｔｅｘａｃｏ化炉内，属受限流的流，部分流体和颗粒因短路而直接出气化炉，造成颗粒最短逗留时间较小；同时射流流股因卷吸和壁面束用而形成一个大的回流区，颗粒在气化炉内的返大，导致颗粒具有较大方差。而在多喷气化炉内，由于４个喷嘴的轴线与气化炉轴线垂直，出喷嘴后颗粒在惯和相向运气流作下来回振荡运动，最后在径向加速和重力作用下离开撞流股和撞区。撞击的导致颗粒在撞击区停留时间延迟，避免了Ｔｅｘａｃｏ气化炉中的短路现象。另外由于４股流体的击阻滞作用使得离开撞击区的体颗粒速度减小，气化炉内场分布和两相混合更
此多喷嘴气化炉内颗粒的返混和死区
‘５６?
化
工
学报
第５９卷
Ｎｏｔ８：ｄ。
图６
多喷嘴气化炉与Ｔｅｘａｃｏ气化炉内颗粒
停留时间分布
图８多喷嘴气化炉与ＴｅＸａｃｏ化炉
Ｆｉｇ．８
Ｐｖａｒｉａｎｃｅｒｅｓｉｄｅｎｃｅｔｉｍｅｉｎｏｐｐｏｓｅｄ
Ｆｉｇ．６
ＰＲＴＤｉｎｏｐｐｏｓｅｄｍｕｌｔｉ—ｂｕｒｎｅｒ
ｅｎｔｒａｉｎｅｄ—ｆｌｏｗａｎｄＴｅｘａｃｏ
ｍｕｌｔｉ—ｂｕｒｎｅｒｅｎｔｒａｉｎｅｄ—ｆｌｏｗａｎｄＴｅｘａｃｏｇａｓｉｆｉｅｒ
ｇａｓｉｆｉｅｒ（ｄｐ一７５肛ｍ）
图７
多喷嘴气化炉与ＴｅＸａｃｏ气炉内
Ｆｉｇ．７
Ｐｍｅａｎｒｅｓｉｄｅｎｃｅｔｉｍｅｉｎｏｐｐｏｓｅｄ
图９
多喷嘴气化炉与ＴｅＸａｃｏ气炉内
Ｆｉｇ．９
ＰｌａｇｔｉｍｅｉｎｏｐｐｏｓｅｄｅｎｔｒａｉｎｅｄｆｌｏｗａｎｄＴｅｘａｃｏ
ｍｕｌｔｉ—ｂｕｒｎｅｒ
ｍｕＩｔｉ—ｂｕｒｎｅｒｅｎｔｒａｉｎｅｄ—ｆｌｏｗａｎｄＴｅｘａｃｏｇａｓｉ“ｅｒ
ｇａｓｉ“ｅｒ
随气速的增大，颗粒在两种气化炉内的平均停时间和方差均增大。对于Ｔｅｘａｃｏ气化炉，随气速增大，炉内体的回流量和回流速度增大口６｜，颗粒的返混和回流也增强，导致颗粒平均停留时间和差大。对多喷嘴气化炉，随气速，方面气固相的速度增大，颗粒在撞击区内的振和逗留时间增；另一方面，
和回流速度增大，颗粒的返混和回流也增强，导颗粒平均停留时间和方差增大。随气增大，气化炉喷出口颗粒速度增大，颗最短留时
颗粒粒径是影响气固两相流动的一个重要因素，对颗粒平均停留时间、方差和最短留时间都有影。从图７～图９中可得出，颗粒
万
方数据
第１期许建良等：气流床气化内
?
５７?
大，两种气化炉内的颗粒平均停留时、方差和最短停留时间都减，这与颗粒径对颗粒的跟随的
结论
采用一种新型脉冲示踪法测量了多喷嘴气化炉和Ｔｅｘａｃｏ气化炉内颗粒停留时间分布，分气速对两种气炉内颗粒停留时间分布影响，得出以
（１）本实验采用的脉冲化学示踪法有良好的重复性和可靠性，可以用于气床气化炉内颗粒留
（２）由于气化炉结构的不同，颗粒停留时间分布在Ｔｅｘａｃｏ气化炉和多喷嘴气化炉中有很大的差异。通过研现，颗粒在多喷嘴化炉内停留时间分布要比Ｔｅｘａｃｏ气化炉
（３）随气速的增大，两种气流床气化炉内的颗粒停留时问方差都增，而颗粒最短留
（４）随颗粒粒径的增大，两种气流床气化炉内的颗粒留时间、差、最短停时
符
号
说明
Ｅ（ｆ）一停留时间
Ｆ（ｚ）
一停留时间分
平均停留时间，ｓ
ｕ一一电导率测量输出电压，ｍＶ‰喷嘴
盯
一方差，ｓ
ｒ
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Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅｓ
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（沈才大），ＹｕＪｉａｎｇｕｏ（于建国），ｗａｎｇＦｕｃｈｅｎ（王辅
臣），Ｘｉａｏ
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２４０一２４５
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ｓｈｏｕｚｅ（许寿泽），ＹｕＧｕａｎｇｓｕｏ（于广锁），Ｉ』ａｎｇ
Ｑｉｎｆｅｎｇ（梁钦锋），ＮｉｕＭｉａｏｒｅｎ（牛苗任），ＹｕｎＺｕｎｈｏｎｇ（于遵宏）．ｓｔｏｃｈａｓｔｉｃｍｏｄｅＩｏｆｒｅｓｉｄｅｎｃｅｔｉｍｅｄｉｓｔｒＩｂｕｔｉｏｎｉｎ
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水冷壁气流床气化炉灰渣结构分析
第３８卷第ｉ期２０１０年２月
燃料化学学报
ＪｏｕｒｎａｌｏｆＦｕｅｌＣｈｅｍｉｓｔｒｙａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ
Ｖ０１．３８
Ｎｏ．１
Ｆｅｂ．２０１０
文章编号：０２５３－２４０９（２０１０）０１－０００６－０６
水冷壁气流床气化
占旺兵，梁钦锋，董
志，刘海峰，于广锁
（华东理＂１－大学煤气化教育部重点
摘要：管式电炉还原性气氛下，对煤灰进行１３００℃和１４００℃的高温热处理。同时，在小型式水冷壁气流床气炉热模置中进行煤气化实验。利用ＸＲＤ、ＳＥＭ和ＥＤＳ等方法，考察了’处理后灰渣与煤气化所得炉渣的表面形态、内观结构、矿物组成等结构特性，并对管式电炉内进行灰处理实验的可行性进行评估。结果表明，热理温度和灰渣流动温度对灰渣的结构具有重大影响，热处理温度高于渣流动温约１０℃时，渣中含有量矿物晶体且表形态粗糙，内部微观结构Ｉ“Ｉ凸不平，灰难于流；热理温度于渣流动温度约１００ｏＣ时，渣中大部分矿物晶体变成尤定的玻璃体物质，灰渣表面及内部微观结构变得光滑匀。采用管式电炉模拟气化炉内渣氛，研究气化炉操作温度对灰结构的影响，具有一定
关键词：煤灰；热处理；水冷壁气流床气化炉；灰渣结
文献标识码：Ａ
Ａｎａｌｙｓｉｓｏｆｓｌａｇｓｔｒｕｃｔｕｒｅｏｆｅｎｔｒａｉｎｅｄ—ｆｌｏｗｇａｓｉｆｉｅｒｗｉｔｈｍｅｍｂｒａｎｅｗａｔｅｒｗａｌｌ
ＺＨＡＮＷａｎｇ—ｂｉｎｇ，ＬＩＡＮＧＭｉｎｉｓｔｒｙｏｆＥｄｕｃａｔｉｏｎ，Ｅａｓｔ
Ｑｉｎ—ｆｅｎｇ，ＤＯＮＧＺｈｉ，ＵＵ
Ｃｏａｌ
Ｈａｉ－ｆｅｎｇ，ＹＵＧｕａｎｇ—ＳＵＯ
（ＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆ
ＣｈｉｎａＵｎｗｅｍｉｔｙ
Ｇａｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ，
ｏｆＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｓｈａｎｇｈａｉ
２００２３７，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｈｅｓｕｒｆａｃｅｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙ，ｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅ，ｍｉｎｅｒａｌｐｏｎｅｎｔｓａｎｄｓｔｒｕｃｔｕｒａｌｐｏｒｏｓｉｔｙｏｆｔｈｅｈｅａｔｔｒｅａｔｅｄｃｏａｌａｓｈａｔｌ３００℃ａｎｄｌ４００℃ｕｎｄｅｒｒｅｄｕｃｉｎｇａｔｍｏｓｐｈｅｒｅｉｎａｔｕｂｅｆｕｒｎａｃｅａｎｄｔｈｅｓｌａｇｆｒｏｍａｎｅｎｔｒａｉｎｅｄ。ｆｌｏｗｇａｓｉｆｉｅｒｗｉｔｈｍｅｍｂｒａｎｅｗａｔｅｒｗａｌｌｗｅｒｅｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄｂｙｕｓｉｎｇＸＲＤ．ＳＥＭａｎｄＥＤＳ．ＩｔｉＳｆｏｕｎｄｔｈａｔｔｈｅｓｕｒｆａｃｅｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙ，ｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄｐｏｓｉｔｉｏｎｓｏｆｔｈｅｈｅａｔｔｒｅａｔｅｄｃｏａｌａｓｈａｒｅａｆｆｅｃｔｅｄｒｅｍａｒｋａｂｌｙｂｙｔｈｅｔｒｅａｔｍｅｎｔｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅａｎｄｔｈｅａｓｈｆｌｕｉｄｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ．ＷｈｅｎｔｈｅｔｒｅａｔｍｅｎｔｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｉＳｈｉｇｈｅｒｔｈａｎｔｈｅａｓｈｆｌｕｉｄｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅａｂｏｕｔ１０ｏＣ．ａｌｏｔｏｆｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅｐｓａｒｅｆｏｒｍｅｄｉｎｔｈｅｈｅａｔｔｒｅａｔｅｄｃｏａｌａｓｈ．ｔ１１ｅｓｕｒｆａｃｅｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙｂｅｅｓｃｏａｒｓｅ．ａｎｄｔｈｅ１００℃．ｔｈｅ
ｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｉＳｕｎｅｖｅｎ．Ｗｈｅｎｔｈｅ
ｔｒｅａｔｍｅｎｔ
ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｉＳ
ｏｖｅｒ
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ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅａｂｏｕｔ
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ｔｈａｔｉＳｄｉｓｔｒｉｂｕｔｅｄｕｎｉｆｏｒｍｌｙｉｎｔｈｅａｓｈ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｉｎｄｉｃａｔｅｔｈａｔｉｎａｓｉｍｕｌａｔｅｄｒｅｄｕｃｉｎｇａｔｍｏｓｐｈｅｒｅｏｆｔｈｅｇａｓｉｆｉｅｒ
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煤炭气化是对煤炭进行化学加工的重要法，气流床气化具有较大的煤种与粒径适应性和更优良的术性能，是煤基大容量、高效洁净燃气与合成气制备的首选技术¨ｑ１。水壁化炉用水冷壁耐火衬里代耐，由于在水冷表面的熔渣层导热系数低，形成非大的热阻，
渣，灰渣的表面形态、内部微结
等与炉内温度密切相关【４，５Ｊ。因
构对于气化炉的稳态操作以及煤炭清洁
目前，对于灰渣相关方面的研究取得了较大进展。文献№’¨对飞的组成和矿结
向外传递而且保护了水冷壁，从
的使用寿命。水冷壁耐火衬里代表了流床
水冷壁气化炉通常采用液态排渣，炉内温度是在合考虑气化炉型、煤质、合成气组等条件下确定的。气化炉排出的熔融渣水激后形
收稿日期：２００９－０４－０３；修回１３期：２００９－０８－２９。
究，发现其中大部分是硅铝酸盐的玻璃体物质以少量的矿物晶体。俞海淼等旧１对高灰渣烧结熔融程中物相变化的研究表，高灰渣
的烧结熔融特性。李宝霞等一１在具有温控的小型高温加热中，通过态煅烧研究了
剂对高变质程度无烟粉煤催气化
基金项目：国家自然科学基金（２０８７６０４８）；国家重点基础研究发展规划（９７３计，２００４ＣＢ２１７７０３）；教育部世纪秀人才
（ＮＣＥＴ－０６－０４１６）；上海市教曙光计划（０６ＳＧ３４）；教部长江学者
联系作者：于广锁，Ｔｅｌ：０２１－６４２５２９７４，Ｅ－ｍａｉｌ：ｇｓｙｕ＠ｅＩｃｕｓｔ．ｅｄｕ．ｃａ。
作者简介：占旺兵（１９８１－），男，江西鹰潭人，硕士究生，主从事水冷壁气床
第１期占旺兵等：水冷壁气流气
７
含量的影响，揭示了含碱灰渣烧
Ｂａｉ等【１０Ｊ将煤灰在原性
３００
ｏＣ和
１４００
ｏＣ，恒温一段时间后取出，用
渣，研究煤灰在高温还原性气氛下恒温时间对灰渣矿物晶体结构变化的影响。灰渣在高温还原性气氛下的恒温时间对灰渣的矿成影响很大，且随着灰渣热处理温度的升高，灰渣中玻璃相晶体物质增多。Ｋｕｏ等…１对冷却速和碱（即煤中ＣａＯ／ＳｉＯ：量）高渣冷却过中的影响进了研究，在原始灰渣中添加ＳｉＯ：和用水激冷有利于熔渣生
上述研究成果大多是运用小型加热炉在恒温条件取得的，而工业上实际运行的气化内温度是波动的，并且灰渣中常包裹一数量
表面上建立的灰渣层内存在温度梯度分布。为深入了解实工业气化和小型加热炉得
和结构特性，本研究采用封炭法在管式电阻炉中对煤灰进行高温热处理，同时，在小膜式水冷壁气化炉装置中进行热模实验，将热处理得到的灰渣与气化炉渣行对比，分析渣样表形态、部微观构和矿物晶体组成，为工业气炉的操作提
１
实验部分
１．１煤灰制备采用中国典刑煤种北宿煤，根据ＧＢ２１２－９１，将煤在氧化气氛下于
ｍｉｎ缓慢升高至５００ｏＣ，在
ｍｉｎ，之后加热到（８１５±１０）℃，并此温度下
从马弗炉中取出煤灰，冷却至率温。
１．２煤灰热处理实验用坩埚装１０ｇ煤灰放人管式电炉中恒温区，采用封炭法使管式内保持还原性气氛，设定升温程序，以１５ｏＣ／ｍｉｎ的升温速率热１０００℃，再以７ｏＣ／ｍｉｎ的升速率分加热到ｌ３００℃和１４００℃，达到设定
ｍｉｎ，
迅速取出坩埚放入水中激冷，防止灰渣在缓慢冷却过程中矿物晶发生转变。１．３小型水冷气
在小型水冷壁
气流床气化炉中进行煤气化实验，实验流程见１。实验流程分为油煤浆输送系统、冷却水循环系统、气化热模系统、测试及采样系统。柴油、油煤浆、氧气分别由泵５、泵８及减压阀２输送至喷嘴雾化后进入化内气化，水贮槽１３中的去离子过１６强制循冷却高温炉，冷却水的循环系统中装有热器１７，低冷却水温度。
阀１４，防止冷却水吸热蒸发成水蒸使贮
气化炉内壁表面安装有热
据进入计算机２８，由工控组态软件显示并存储。炉内气所得合成，少量通过冷、
ＨＰＲ－２０型质谱仪３０，在检测
部分合成气经激冷室２９洗飞灰
气化炉底部渣斗１２中装有冷却水激气化
…昌
３０
图１实验流程爪意图
Ｆｉｇｕｒｅ１Ｆｌｏｗｃｈａｒｔｏｆｅｘｐｅｈｍｅｎｔ
１一ｏｘｙｇｅｎｃｙｌｉｎｄｅｒ；２－ｒｅｇｕｌａｔｉｏｎｖａｌｖｅ；３、２０、２１一ｆｌｏｗｍｅｔｅｒ；４一ｄｉｅｓｅｌｏｉｌ；５－ｍｅｔｅｒｉｎｇｐｕｍｐ；６、Ｉ５、Ｉ８、１
９一ｒｅｇｕｌａｔｉｏｎ
ｖａｌｖｅ；
７－ｏｉｌｓｌａｇｓｌｕｒｒｙ；８一ｓｉｎｇｌｅ
ｓｃｒｅｗ
ｐｕｍｐ；９－ｂａｌｌｖａｌｖｅ；
１０－－ｎｏｚｚｌｅ；１１－ｇａｓｉｆｉｅｒ；１２?－ｓｌａｇｃｏｎｔａｉｎｅｒ；１３?－ｗａｔｅｒｃｏｎｔａｉｎｅｒ；１４一ｒｅｌｉｅｆｖａｌｖｅ；１７?ｈｅａｔｅｘｃｈａｎｇｅｒ；２２、２４、２６－ｗａｌｌｔｈｅｒｍｏｃｏｕｐｌｅ；
２３、２５、２７一ｆｉｎｔｈｅｒｍｏｃｏｕｐｌｅ；２８一ｐｕｔｅｒ；
２９?－ｑｕｅｎｃｈｉｎｇｃｈａｍｂｅｒ；３０??ｍａｓｓｓｐｅｃｔｒｏｇｒａｐｈ
实验开始阶段往炉内通入柴油和氧气进行气化烧，炉壁热电偶
３００
ｏＣ左右波动，
气化炉达到热平衡后，往气化炉内切人油浆。调节柴油及氧气流量，保炉内为还原气氛，炉内壤热电最高
３００
ｏＣ左右波
取出渣斗中的炉渣烘干，供后续实验分析。
１．４渣样测定煤灰原始化学组成由日本岛津制作生产的ＸＲＦ一１８００型ｘ射线荧光光谱仪（ＸＲＦ）测定；熔融性由沙开元公司生产的５Ｅ—ＡＦ１１智能灰熔点测试仪给出。热处理得到的灰渣和气化炉热模实验所炉渣矿物晶组成由日本ＲＩＧＡＫＵ＿Ｊ的Ｄ／ＭＡｘ２５５０ＶＢ／Ｐｃ型转靶ｘ射线多晶衍仪（ＸＲＤ）析出；渣中元
３０
８
燃料化学学报
第３８卷
产的Ｆａｌｃｏｎ型能谱仪（ＥＤＳ）分
２结果与讨论
２．１煤灰化学组成及熔融性煤厌中主要当量氧物含量及熔融温度见
微观结构巾日本ＪＥＯＬ公司生产的ＪＳＭ－６３６０１。Ｖ型
扫描电子显微镜（ＳＥＭ）测试给出。
表１煤灰的化学组成
Ｔａｂｌｅ１
Ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｏｆａｓｈ
表２灰渣熔融温度
Ｔａｂｌｅ２
Ａｓｈｆｕｓｉｏｎｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ
处理后，煤灰已经凝结成灰渣。这是由于煤灰中钾、钠的硅酸盐熔化，灰样内部固体粒因其问的毛细管压力作用而相互靠拢，大最气孔、空隙被排除或缩小，灰样本身则形成紧堆，但坩周围壁上无灰渣流动的明痕迹。由２（Ｃ）、
由表１可知，煤灰中酸性氧化物ＳｉＯ：和ＡＩ：Ｏ，的含量较多。由表２町知，洽流动温度相较高。２．２渣样表形态内部
２．２．１
知，在扫描电镜放大２００００倍和３００００倍下，可见灰渣内表凹凸不平，上有小颗粒的聚集，灰
由图２（ｅ）、图２（ｆ）口ｒ知，煤灰在１４００℃下热处理后，坩埚壁而有灰渣熔融流动的痕迹。由图２（ｇ）、２（ｈ）可知，在电镜大２００００倍和３０小颗粒聚，表灰渣流动
０００
厌渣表面形态及内部
ｍＬ
的坩埚装填１０ｇ煤灰，在管式电阻炉恒温区分别加热到１３００℃和１４００℃并恒温３０ｍｉｎ，迅速坩埚用水激冷后在气中静晾干，灰渣表面形及内微观结
由图２（ａ）、图２（ｂ）可知，煤灰在１
３００
倍下，可见灰渣内表面比较光、
ｃｃ下热
图２
Ｆｉｇｕｒｅ２
１３００
ｏＣ和１４００℃下灰渣的表形态
ａｔ
Ｓｕｒｆａｃｅｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙａｎｄｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｏｆａｓｈｄｅｐｏｓｉｔｓｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙｏｆａｓｈｄｅｐｏｓｉｔｓ
ａｓｈｄｅｐｏｓｉｔｓ
ａｔａｔ
１３００ｏＣ
ａｎｄＪ４００℃
ａｔａｔ
（ａ），（ｂ）ｓｕｒｆａｃｅ
ｌ３００１
ｏＣ；（ｃ），（ｄ）ＳＥＭｉｍａｇｅｏｆａｓｈｄｅｐｏｓｉｔｓ
１１
３００℃；４００℃
（ｅ），（ｆ）ｓｕｒｆａｃｅｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙｏｆ４００℃；（ｇ），（ｈ）ＳＥＭｉｍａｇｅｏｆａｓｈｄｅｐｏｓｉｔｓ
将ｌ
３００
ｏＣ和１４００℃下热
面形态、内部微观结构，ｆＵＸＣｔ：Ｌ，
第１期占旺兵等：水冷镑气流气
９
灰本身的熔融特性对灰渣的表面形态和内部微观结构具有显著影响。煤灰热处理温度于厌渣流动温度约１０℃时，灰渣表面形态比较粗糙，内表面ＰⅡ凸ｆ，渣难于流动；煤厌处温度于灰渣动温度约１００ｏＣ时，灰渣面形态光滑
均匀，灰渣具有
２．２．２炉渣表面形态及部微
化炉渣斗中取出的炉渣，烘后其
微观结构见图３。
图３炉渣表面形态及
Ｆｉｇｕｒｉｌ３
Ｓｕｒｆａｃｅｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙａｎｄｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙｏｆ
ｍｉｅｒｏｓｔｍｅｔｕｒｅｏｆｓｌａｇ
ｉｍａｇｅｏｆ
（ａ）ｓｕｒｆａｃｅｓｌａｇ；（ｂ），（ｃ）ＳＥＭｓｌａｇ
由图３（ａ）可知，炉渣表面旱暗黑色金属光，比较光滑。这是由于炉渣外表面存炉内高温下熔融流动彤成的。图３（ｂ）、图３（ｃ）可知，在扫描电镜放大２００００倍和３００００倍下，炉渣内向比光滑，表面聚集有细小的颗粒，渣的痕迹比明显，但动并不充分。这可能是凶为渣导热系数小，炉渣内部存在
将图２、图３中灰渣和炉渣的表面形态、内部观结构相比较町以看出，煤灰热处理温度高于灰渣流动温度约１００℃时，灰渣表面形态比较光滑，内表面光滑均匀，仪在表面有微小的颗粒，与炉渣表面形态、部观结构似。这表明采用小刑管炉气化炉内渣氛围，研气化炉内操作温度对灰渣表形态及内部观结构的影响具
２．３渣中矿
对热处理得
图４
Ｆｉｇｕｒｅ４
１ＸＲＤ
Ｏ
３０
６０
９０
２０“。）
３００℃下激冷后灰
ｐａｔｔｅｒｎｓｏｆａｓｈｄｅｐｏｓｉｔｓ
ａｔ
１３００ｏＣ
ａ：（Ｃａ，Ｎａ）（Ａｌ，ｓｉ）２Ｓｉ２０８；ｂ：Ａ１２Ｔｉ０５
行ＸＲＤ分析，研究渣中矿物晶体组成，所得测
由图４可知，煤灰在１
３００
ｏＣ下热处
中主要存在日长石（Ｃａ，Ｎａ）（ＡＩ，Ｓｉ）：Ｓｉ：Ｏ。和钛酸（ＡＩ，ＴｉＯ，）两种晶体物。日
。１
１００ｏＣ
６００℃。钛
２６０ｏＣ～１８６０
４００
ｏＣ。由图
２０／（。）
５可以看出，当热处理温度
图５
Ｆｉｇｕｒｅ５
１４００
主要含有少量的硅酸盐（Ｎａ：Ａ１：Ｓｉ，０，。），大部为无定形的璃体物质，其硅
ｌ４００℃。
２５０ｏＣ—
ｏＣ下激冷后厌
ａｔ
ＸＲＤｐａｔｔｅｒｎｓｏｆａｓｈｄｅｐｏｓｉｔｓ
ａ：Ｎａ２Ａ１２Ｓｉ５０１４
１４００℃
由此可知，随着热处理温度提
１０
燃料化学学报
第３８卷
晶体发生玻璃化反应，灰渣中无定形的玻璃体物质显著增加，灰渣变得滑、均匀，这证
描电镜的观测结果。然而无定形物质矿物组成，现阶段利用ＸＲＤ还很难确，或者用这种方不
主要是由于两种渣样所处的度氛
在煤气化过程中，炉
３００
ｏＣ左右，
气化形成的部分液态熔渣覆盖在热电偶顶部测温端表面，由熔渣具有较好的隔热保温效果。因此，炉内温实际值要高于热偶的测值，而管式电炉恒区内度比较
将气化所得的炉渣进行ＸＲＤ分
图６。
图７炉渣的
图６炉渣的ＸＲＤ谱图
Ｆｉｇｕｒｅ６
ＸＲＤｐａｔｔｅｒｎｓｏｆｓｌａｇａ：Ａ１２Ｔｉ０５
Ｆｉｇｕｒｅ７
ＥＤＳｏｆ
ｓｌａｇ
为进一步验证在管式电炉原
渣热处理，研究炉内操作温度对灰渣结构等特性影的可行性，对炉渣做进一步的能谱（ＥＤＳ）分析，分其中的元素组成及相对含，测试结
和表３。
４００
由图６可知，炉渣中含有少量
分为无定形的玻璃体物质，灰
处理后灰渣的矿物组成相似，但并
表３炉渣中元素
Ｔａｂｌｅ３
Ｅｌｅｍｅｎｔｐｏｎｅｎｔｓｏｆｓｌａｇａｎｄｔｈｅｒｅｌａｔｉｖｅ
Ｃｏｎｔｅｎｔ训％
Ｃ２３．８０
０２９．３２
Ｎａ０．７８
Ｍｇｌ，６９
Ａ１１１．５６
Ｓｉ１９．０２
Ｓ１．０６
Ｋ０．８１
Ｃａ５．１８
Ｔｉ１．０４
Ｆｅ５．７３
ｃｏｎｔｅｎｔ
由图７可知，炉渣中含有Ｃ、Ｏ、Ｓｉ、ＡＩ、Ｃａ、Ｆｅ等元素。由表３可知，．Ｊ炉渣中相对量
构具有显著影响。热处理温度高于灰渣流动温度约１０℃时，灰渣表面形态较粗糙且内表面凹凸不平，凹凸不平造成灰渣难于流动，渣主含日长石［（Ｃａ，Ｎａ）（Ａｌ，Ｓｉ）２Ｓｉ２０８］和钛酸
要有Ｃ、Ｏ、Ｓｉ、ＡＩ、Ｃａ、Ｆｅ。其中，存在的大
由于煤气化燃烧
由图４、图５中热处理所得灰渣的ＸＲＤ衍射分析结果可知，灰
种矿物晶体。随着热处理温的升
体发生玻璃化反应，热处理温度高于灰渣流动温度１００ｏＣ时，渣中大部分晶体已转为无定形的玻璃物质，灰渣表面形态及表面得光
在小型水冷肇气流床气化模
与炉渣中的元素组成相类似，验证了在还原性气氛下，借助式电炉进灰渣热处理实，
可行性。
３结论
在管式电炉还原性气氛下，煤
浆气化实验，利用ＸＲＤ、ＳＥＭ、ＥＤＳ等技术分析了气
化所得炉渣的表面形态、矿物晶体组成、内部微观结构及元素组成，表明水冷壁气流床气化炉内壁温度在高于灰渣流温１０℃左右波动时，所得炉的表面形态光滑，呈暗色金光泽，炉
较光滑，主要含有无定
利用ＸＲＤ、ＳＥＭ等技术分了热
形态、内部微观结构、矿物晶组
度和灰渣流动温度对灰渣的面形
第１期占旺兵等：水冷壁气流气
在管式电炉中模拟气化炉内灰渣氛围，将煤灰在高温下热处理，研操作温度对灰渣表面形态、矿物晶体组成及内部微舰的响，具有一定的行性。而气化炉内反应条件杂，必结合灰渣
的组成、黏度以及酸碱性等的
炉操作温度的评价模型，为工业生产中水冷壁气化的稳态作提供更直接
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